鈾鋯合金燃料制備技術(shù)研究.pdf

1、人類(lèi)正面臨著能源短缺和化石燃料使用帶來(lái)的環(huán)境壓力，核能因其具有能量密度高、不排放溫室氣體等優(yōu)點(diǎn)是解決能源問(wèn)題的一個(gè)重要途徑。目前，核能領(lǐng)域正發(fā)展的聚變-裂變混合堆、快中子堆、ADS能源系統(tǒng)等新型核能系統(tǒng)擬采用金屬型核燃料，而金屬型核燃料在制備和使用過(guò)程中存在成分不均勻、輻照腫脹、與包殼材料在高溫發(fā)生反應(yīng)，從而導(dǎo)致金屬型核燃料存在長(zhǎng)期穩(wěn)定性問(wèn)題，因此對(duì)燃料制備過(guò)程中元素?cái)U(kuò)散、界面反應(yīng)及使用過(guò)程中輻照穩(wěn)定性的系統(tǒng)研究非常必要。本論文選擇鈾鋯

2、合金為研究對(duì)象，開(kāi)展的研究?jī)?nèi)容和結(jié)果如下:
　　鈾鋯合金熔煉鑄造技術(shù)和組織結(jié)構(gòu)研究。采用二次合金化技術(shù)真空感應(yīng)熔煉制備了U-2wt.％Zr、U-4wt.％Zr、U-6wt.％Zr、U-8wt.％Zr、U-10wt.％Zr、U-12wt.％Zr和U-15wt.％Zr等鈾鋯合金，制備的公斤級(jí)U-10wt.％Zr合金鋯含量偏差小于0.5％，雜質(zhì)含量低于1000μg/g。研究表明，鑄態(tài)鈾鋯合金即使Zr含量很低，也是由過(guò)飽和固溶的α-U相和

3、δ-UZr2相組成，即所有富鈾的鑄態(tài)鈾鋯合金都為雙相組織。鈾鋯合金在鑄造冷卻過(guò)程中，首先發(fā)生γ→γ1+γ2調(diào)幅分解，然后γ1相和γ2相分別發(fā)生固態(tài)反應(yīng)，其中γ1相發(fā)生了γ1→α-U馬氏體相變，γ2相則先通過(guò)晶面坍塌形成ω相，然后有序化形成δ-UZr2相。TEM研究表明，α-U和δ-UZr2之間共格，位向關(guān)系為(010)[001]α∥(0110)[2110]δ。
　　多孔U-10wt.％Zr合金粉末冶金制備技術(shù)研究。U-10wt.％

4、Zr合金中的孔隙在使用過(guò)程中可以容納裂變產(chǎn)物，本論文采用氫化-去氫化法制備U-10wt.％Zr合金粉末，通過(guò)冷等靜壓制備坯料，真空燒結(jié)制備了不同孔隙率的多孔U-10wt.％Zr合金。氫化-去氫化法可以得到不被氧化、粒徑可控的U-10wt.％Zr合金粉末，U-10wt.％Zr合金粉末冷等靜壓坯料的密度對(duì)燒結(jié)后致密度影響不大，通過(guò)控制壓坯真空燒結(jié)的時(shí)間和溫度可以得到相對(duì)密度為70～91％的多孔鈾鋯合金?？紫抖葘?duì)U-10wt.％Zr合金熱導(dǎo)率

5、的影響符合Loeb關(guān)系。
　　Zr-4合金包覆U-10wt.％Zr合金技術(shù)研究。采用真空熱壓擴(kuò)散法和熱等靜壓法應(yīng)用Zr-4合金包覆U-10wt.％Zr合金。真空熱壓擴(kuò)散實(shí)驗(yàn)表明，為了得到U-10wt.％Zr合金燃料與包殼材料Zr-4合金結(jié)合良好的界面，應(yīng)精確控制熱壓溫度和時(shí)間，避免在界面處形成過(guò)多的UZr2金屬間化合物。α-U基體與δ-UZr2共格，UZr2在靠近Zr-4合金界面鈾元素富集，UZr2與Zr-4合金共格。熱等靜壓包覆

6、結(jié)果表明，合金元素體擴(kuò)散受到各向相等壓力的抑制，激活能明顯增大，擴(kuò)散速率降低，而晶界擴(kuò)散受到的影響較小，鈾在Zr-4合金中擴(kuò)散表現(xiàn)為晶界擇優(yōu)擴(kuò)散。在U-10wt.％Zr/Zr-4合金界面生成了UZr2金屬間化合物層，在U-10wt.％Zr合金與UZr2層之間生產(chǎn)了純鋯層。
　　U-10wt.％Zr與Zr-4合金之間相容性研究。U-10wt.％Zr合金和Zr-4合金之間的界面擴(kuò)散行為受擴(kuò)散速率控制，U元素向Zr-4合金的擴(kuò)散速率相對(duì)

7、較快，擴(kuò)散層生長(zhǎng)厚度與時(shí)間的關(guān)系符合拋物線規(guī)律。U-10wt.％Zr/Zr-4合金體系在800℃～1100℃溫區(qū)的互擴(kuò)散系數(shù)為1×10-15～1×10-13 m2/s，在鋯含量小于40 at.％時(shí)擴(kuò)散系數(shù)相對(duì)較小。在380℃～1100℃溫度區(qū)間，U-10wt.％Zr/Zr-4合金界面擴(kuò)散層生長(zhǎng)行為分為三個(gè)區(qū)間，分別受不同的擴(kuò)散生長(zhǎng)機(jī)制控制。在380℃～600℃溫區(qū)，受到鈾元素在δ-UZr2相內(nèi)擴(kuò)散的控制，生長(zhǎng)速率常數(shù)為9.85×104

8、m2/s，激活能為340.93 kJ/mol。在650℃～800℃溫區(qū)，U原子在α-Zr中以置換機(jī)制擴(kuò)散，擴(kuò)散層生長(zhǎng)受此機(jī)制控制，生長(zhǎng)速率常數(shù)為4.10×10-4 m2/s，激活能為206.33 kJ/mol;在900℃～1100℃溫區(qū)，元素在γ(U，Zr)固溶體中以空位機(jī)制擴(kuò)散，生長(zhǎng)速率常數(shù)為3.43×10-6 m2/s，激活能為158.50 kJ/mol。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，在溫度小于500℃時(shí)U-10wt.％Zr合金燃料與Zr-4合金之