Pt(Pd)基納米催化劑合成及電催化性能研究.pdf

1、隨著世界現(xiàn)代工業(yè)的迅猛發(fā)展，自然界所能供給的能源日漸枯竭，而且環(huán)境污染日益嚴(yán)重。燃料電池由于裝置簡(jiǎn)單，體積小攜帶方便，能量密度高的原因得到了各國(guó)政府和公司的廣泛關(guān)注。目前，貴金屬 Pt催化劑是應(yīng)用最廣泛的燃料電池催化劑，但 Pt的儲(chǔ)量限制導(dǎo)致催化劑的成本極高，直接提高了燃料電池的價(jià)格，不利于燃料電池的商業(yè)化發(fā)展。如何在減少貴金屬用量的同時(shí)，提高其電催化活性和穩(wěn)定性是研究的重點(diǎn)。為了降低催化劑的成本，改善催化劑性能，添加其他金屬形成合金是

2、一種非常有效的手段，它可以有效的降低Pt負(fù)載量、提高Pt利用率，還可以通過(guò)其他金屬引入，來(lái)改善Pt的電子結(jié)構(gòu)提高催化性能?；诖耍菊撐倪x擇P123作為還原劑和保護(hù)劑設(shè)計(jì)合成了一元、二元和三元Pt(Pd)基催化劑，
　　(1)控制合成純Pt和純Pd納米粒子對(duì)Pt基和Pd基納米催化劑有重要作用。采用一步水熱合成法，P123為還原劑和保護(hù)劑合成Pt納米催化劑。通過(guò)不同的反應(yīng)條件來(lái)控制Pt納米粒子的大小。運(yùn)用XRD、SEM、TEM和HR

3、TEM等表征方法分析了Pt納米催化劑的形貌、結(jié)構(gòu)和組成。研究了Pt納米催化劑在酸性溶液中對(duì)甲醇的電催化性能。結(jié)果表明與商品化的 Pt/C催化劑相比，催化劑在酸性溶液中，對(duì)甲醇的電催化活性更好。采用簡(jiǎn)單綠色環(huán)保的方法合成了高度分散的Pd納米粒子。改變反應(yīng)溫度可以控制合成不同形貌和粒徑大小的Pd納米粒子。通過(guò)TEM, XRD等方法對(duì)所合成的Pd納米催化劑的形貌、結(jié)構(gòu)和組成進(jìn)行表征。通過(guò)電化學(xué)性能測(cè)試，發(fā)現(xiàn)在堿性介質(zhì)中與本體Pd電極相比，所合

4、成的Pd納米催化劑起始氧化電位更負(fù)，甲醇氧化電流密度更高。
　　(2)在30℃和100℃條件下，采用連續(xù)還原法(分步法)和共還原法(一步法)，制備了不同結(jié)構(gòu)的PtPd納米催化劑。運(yùn)用SEM、XRD、TEM、XPS等方法對(duì)不同PtPd納米粒子的形貌、結(jié)構(gòu)和組成進(jìn)行表征。采用電化學(xué)循環(huán)伏安法，研究了不同的PtPd納米催化劑在酸性溶液中對(duì)甲醇的電催化性能，并同商業(yè) Pt/C催化劑作對(duì)比分析。結(jié)果發(fā)現(xiàn)，30℃時(shí)，用分步法能合成空心結(jié)構(gòu)的P

5、tPd催化劑，100℃時(shí)，形成了PtPd合金納米催化劑，它們均表現(xiàn)出比商業(yè) Pt/C更好的催化性能。30℃條件下，采用分步法和一步法合成了不同的PdAu納米粒子，通過(guò)多種表征方法對(duì)其形貌和結(jié)構(gòu)測(cè)試，通過(guò)電化學(xué)性能測(cè)試，研究了PdAu催化劑在堿性介質(zhì)中對(duì)甲醇的催化性能，并同本體Pd電極作對(duì)比分析。結(jié)果表明，分步法更有利于合成的催化性能更好的PdAu納米催化劑。
　　(3)在30℃條件下，采用分步法和一步法，控制合成三元PtPdAu和