O2-CO2燃燒過程中煤氮轉(zhuǎn)化機(jī)理的實(shí)驗(yàn)研究和量子化學(xué)計(jì)算.pdf_第1頁(yè)
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文檔簡(jiǎn)介

1、中國(guó)是能源消費(fèi)大國(guó),在2010年已成為世界第一能源消費(fèi)大國(guó)。其中,煤炭是中國(guó)最主要的一次能源,在未來(lái)較長(zhǎng)的時(shí)期,我國(guó)的能源結(jié)構(gòu)仍將是以煤炭為主。我國(guó)消費(fèi)的煤炭約有三分之二用于燃燒,其燃燒排放的CO2、NOx和其它污染氣體不斷增加,溫室效應(yīng)、酸雨的碳捕集技術(shù),能大幅降低CO2等環(huán)境問題變得日益突出。降低CO2排放的重要途徑是碳捕集與封存技術(shù),其中O2/CO2燃燒技術(shù)是一種新興捕集成本,同時(shí)有效降低NOx和硫化物的排放,是當(dāng)前煤燃燒領(lǐng)域的研

2、究熱點(diǎn)。
  本文首先在攜帶流燃燒實(shí)驗(yàn)臺(tái)上進(jìn)行了O2/CO2燃燒試驗(yàn),詳細(xì)考察了氣氛、燃燒溫度和煤粉粒徑對(duì)燃料氮向NOx沿程轉(zhuǎn)化特性的影響。試驗(yàn)表明,O2/CO2氣氛下和O2/N2氣氛下燃料氮沿程轉(zhuǎn)化規(guī)律總體相似,氮轉(zhuǎn)化率沿爐膛軸向距離先急劇增大后緩慢減小,存在一個(gè)最大值;提高燃燒溫度會(huì)增加氮轉(zhuǎn)化初始段的長(zhǎng)度,使氮轉(zhuǎn)化率峰值延后,并提高氮總體轉(zhuǎn)化率。不同粒徑煤粉的燃料氮沿程轉(zhuǎn)化規(guī)律不一樣,較小粒徑煤樣氮轉(zhuǎn)化率沿爐膛軸向距離先增大后

3、減小,而較粗顆粒煤樣的則是單調(diào)增加,中等粒徑煤樣的趨勢(shì)則介于兩者之間,這是由于粒徑不同的煤樣燃燒性能和對(duì)NO還原活性不同造成的。隨著過氧系數(shù)的增大,燃料氮的轉(zhuǎn)化率升高,峰值出現(xiàn)的位置延后;過氧系數(shù)在1.2及以下時(shí),燃料氮沿程轉(zhuǎn)化率先增后減,過氧系數(shù)大于1.2時(shí),則呈總體上升趨勢(shì)。
  然后,在熱解-燃燒兩段分離式綜合燃燒試驗(yàn)系統(tǒng)中開展了O2/CO2氣氛中揮發(fā)分、煤焦單獨(dú)及耦合燃燒試驗(yàn)研究,對(duì)揮發(fā)分和煤焦在燃燒過程中的交互作用進(jìn)行了

4、重點(diǎn)考察,并分析了煤種、制焦/揮發(fā)分溫度、沿程特性等因素的影響。研究表明,(1)煤焦和揮發(fā)分兩者單獨(dú)燃燒時(shí),燃燒溫度、制揮發(fā)分溫度、燃燒氣氛等對(duì)揮發(fā)分燃燒過程N(yùn)O排放影響顯著,而制焦煤種和制焦溫度對(duì)煤焦燃燒NO沿程析出影響較大。神木煙煤焦燃燒沿爐膛出口軸向距離析出NO濃度呈先上升后持平,而陽(yáng)泉無(wú)煙煤焦則先上升后緩慢下降;1073K制得的煤焦燃燒析出NO濃度沿著爐膛軸向距離先增大后保持基本不變,而1273K則是先略有上升后緩慢下降的趨勢(shì)。

5、(2)煤焦和揮發(fā)分耦合燃燒時(shí),煤種和制焦/揮發(fā)分溫度對(duì)NO析出有較大影響。對(duì)于神木煙煤,耦合燃燒時(shí)NO析出濃度沿著爐膛軸向距離升高到一定程度后保持基本穩(wěn)定,但其沿程析出NO濃度整體比神木煤焦單獨(dú)燃燒時(shí)低。而對(duì)于陽(yáng)泉無(wú)煙煤,NO析出濃度沿著爐膛軸向距離先上升后略有減少。
  最后,利用Gaussian09量子化學(xué)計(jì)算軟件對(duì)構(gòu)建的吡啶氮、吡咯氮、吡啶酮、季氮等四類構(gòu)型進(jìn)行優(yōu)化計(jì)算,獲得各結(jié)構(gòu)熱解第一步反應(yīng)的過渡態(tài),得到反應(yīng)物和過渡態(tài)的

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