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文檔簡介
1、隨著石油資源的日益短缺以及乙烯、丙烯需求量的增長,開發(fā)出一條替代石油生產(chǎn)乙烯、丙烯的路線受到廣泛關注,甲醇制烯烴(MTO)技術就是一條從非石油資源制取烯烴的新路線。甲醇制烯烴工藝的核心是催化劑,主要有SAPO-34分子篩、SSZ-13分子篩等。盡管SSZ-13分子篩在MTO反應中具有優(yōu)異的催化性能,但是用于合成該分子篩的模板劑N,N,N-三甲基金剛烷銨(TMAdaOH)價格昂貴且依賴進口。Cu-SSZ-13分子篩在催化氧化還原反應中具有
2、非常好的催化性能和水熱穩(wěn)定性,但目前對Cu-SSZ-13分子篩的研究主要集中在氮氧化物的脫除領域,有關其催化MTO性能的研究,文獻報道得較少。
本論文以低廉的銅氨絡合物(Cu-TEPA)為模板劑,通過原位水熱合成法制備了Cu-SSZ-13分子篩。系統(tǒng)研究了Cu-SSZ-13分子篩的合成影響因素,包括氫氧化鈉和水的用量、硅鋁比以及晶化時間等,得出了合成Cu-SSZ-13分子篩的最優(yōu)反應原料和反應條件:140℃下晶化4d。當4.7
3、≤n(Na2O)∶n(Al2O3)≤5,10≤Si/Al≤11.5,185≤n(H2O)∶n(Al2O3)≤230時,合成的Cu-SSZ-13分子篩結晶度最高且MTO催化性能最好。
考察了硝酸銅和硫酸銅對Cu-SSZ-13分子篩的晶相結構和形貌的影響,測試了兩種銅鹽制備的Cu-SSZ-13分子篩和金屬改性的Cu-SSZ-13分子篩在甲醇制烯烴(MTO)中的催化性能。用X射線熒光光譜(XRF)、X射線衍射(XRD)、掃描電子顯微
4、鏡(SEM)、N2等溫吸附-脫附(BET)和NH3程序升溫脫附(NH3-TPD)對催化劑進行了表征。結果表明:在MTO反應中,硝酸銅制備的Cu-SSZ-13分子篩的氫轉移反應劇烈,反應初期丙烷選擇性達到40%,遠高于硫酸銅制備的Cu-SSZ-13分子篩的19%。錳改性的Cu-SSZ-13分子篩明顯提高了抗積炭失活能力,在反應溫度440℃和質量空速5h-1條件下的催化壽命從未改性的30min延長到65min。
比較了不同濃度的稀
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