Mn、Fe改性USY分子篩催化劑低溫SCR脫硝性能.pdf

1、選擇性催化還原法（SCR）是目前去除NOx污染的主導(dǎo)技術(shù)之一，其關(guān)鍵是選擇性能優(yōu)異的催化劑，這關(guān)系著SCR系統(tǒng)的脫硝效率、運(yùn)行成本和使用壽命。本文采用Mn、Fe作為活性組分，以USY分子篩作為催化劑載體，采用等體積浸漬法制備了不同金屬負(fù)載量的改性催化劑；研究了金屬負(fù)載量對催化劑的NH3-SCR性能的影響和催化劑的抗水抗硫性能。結(jié)合BET、XRD、SEM和FT-IR等表征手段對催化劑的物相結(jié)構(gòu)及催化劑顆粒表面形貌進(jìn)行了評價(jià)分析。并依據(jù)反應(yīng)

2、動(dòng)力學(xué)的研究方法，對實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行回歸，分析了SCR催化劑脫硝的動(dòng)力學(xué)參數(shù)，初步建立了Mn、Fe復(fù)合型USY催化劑的脫硝反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模型。研究結(jié)果表明：
　　10Mn/USY、14Fe/USY和7Mn-Fe/USY催化劑具有較優(yōu)的脫硝性能，相比于Mn、Fe單獨(dú)負(fù)載的催化劑，同時(shí)負(fù)載Mn、Fe的Mn-Fe/USY改性催化劑具有更優(yōu)的脫硝性能；在通入H2O的條件下，各組催化劑均產(chǎn)生了一定程度的可逆性失活。SO2對催化劑造成的失活相比H2O

3、更為嚴(yán)重，且表現(xiàn)出不可逆性。同時(shí)通入H2O和SO2對催化劑脫硝性能造成的不可逆失活影響最為嚴(yán)重。通入H2O和SO2反應(yīng)后的催化劑形成白色的硫酸鹽顆粒沉淀。催化劑的比表面積出現(xiàn)不同程度的降低，催化劑的孔徑和孔體積也都有所下降。14Fe/USY催化劑呈現(xiàn)出最好的抗水抗硫性。
　　催化劑的比表面積隨著Mn、Fe負(fù)載量的增加而逐漸減小，但金屬負(fù)載量對于孔徑和孔體積影響不大。負(fù)載量相同的情況下，Mn/USY催化劑的比表面積大于Fe/USY。

4、XRD表征結(jié)果顯示隨著Mn、Fe負(fù)載量的增加，USY分子篩的特征衍射峰逐漸減弱。在FT-IR圖譜中觀察到了明顯的USY分子篩特征吸收峰和Bronsted酸性點(diǎn)位吸收峰，說明金屬活性組分的負(fù)載提高了催化劑SCR活性的同時(shí)，并沒有破壞分子篩的基本結(jié)構(gòu)。
　　催化劑動(dòng)力學(xué)結(jié)果表明，SCR反應(yīng)的NO反應(yīng)級數(shù)為1級，NH3反應(yīng)級數(shù)為0級，O2反應(yīng)級數(shù)為0.5級。通過浸漬法制得的7Mn-Fe/USY催化劑的活化能最低，Ea=17.56kJ·m