Cu,Fe基SAPO-44分子篩脫硝催化劑的制備、表征與性能.pdf

1、氨選擇性催化還原(NH3-SCR)技術(shù)是目前脫除機動車尾氣氮氧化物(NOx)的主要手段，催化劑是該技術(shù)的核心。分子篩脫硝催化劑因具有較高的熱穩(wěn)定性和良好的脫硝性能而得到關(guān)注，其中研究最深入的是具有菱沸石結(jié)構(gòu)的Cu，F(xiàn)e基SAPO-34及SSZ-13分子篩催化劑。SAPO-44同屬于菱沸石結(jié)構(gòu)的分子篩，但是還沒有受到足夠的重視，本文選取了Cu，F(xiàn)e基SAPO-44催化劑，考察了不同制備方法對其脫硝性能的影響，并對其物化性質(zhì)進行了探究。

2、r>　　本文先分別以環(huán)己胺、四乙烯五胺和環(huán)己胺、N-甲基二乙醇胺作為模板劑合成了SAPO-44分子篩，再利用直接離子交換法制備了一系列Cu-SAPO-44，通過脫硝活性對比篩選出最優(yōu)催化劑。通過N2吸脫附、氫氣程序升溫還原(H2-TPR)、X射線吸收精細結(jié)構(gòu)(XAFS)、X射線粉末衍射(XRD)、掃描電子顯微鏡(SEM)、氨氣程序升溫脫附(NH3-TPD)等技術(shù)探究催化劑的物化性質(zhì)，結(jié)果顯現(xiàn)，相比于傳統(tǒng)離子交換法制備的Cu-SAPO-4

3、4，直接離子交換法制備的Cu-SAPO-44具有較高的比表面積，較多的酸性位以及較強的氧化還原能力使其在銅含量較少的情況下即可達到傳統(tǒng)離子交換法制備的Cu-SAPO-44的脫硝活性。
　　由于含有介孔的微孔分子篩在MTO反應(yīng)取得良好的效果，因此，我們利用有機硅烷TPOAC作為介孔劑將介孔引入到SAPO-44微孔分子篩中，利用傳統(tǒng)離子交換法和直接離子交換法制備了含有介孔的Cu-SAPO-44，探求其脫硝性能，其中，傳統(tǒng)離子交換法制備

4、的含有介孔的Cu-SAPO-44的脫硝活性較優(yōu)，但是其脫硝活性低于傳統(tǒng)離子交換法制備的Cu-SPAO-44微孔分子篩催化劑。我們利用各種表征技術(shù)研究發(fā)現(xiàn)，含有介孔的Cu-SAPO-44催化劑結(jié)構(gòu)破壞較為嚴(yán)重，致使其比表面積降低，酸性位數(shù)量減少、酸強度減弱以及銅含量減少，從而使得其脫硝活性較低。
　　利用不同的方法制備了一系列Fe-SAPO-44微孔分子篩催化劑，其中N2保護的離子交換法制備的Fe-SAPO-44的脫硝活性較優(yōu)，并通