金屬酞菁-碳化氮復(fù)合材料催化二氧化碳化學(xué)固化制備環(huán)狀碳酸酯.pdf

1、從上個(gè)世紀(jì)開(kāi)始，二氧化碳在大氣中不斷增長(zhǎng)的濃度逐漸成為媒體中報(bào)道的一個(gè)熱點(diǎn)話題，現(xiàn)在大氣中二氧化碳濃度是386 ppm，遠(yuǎn)遠(yuǎn)超過(guò)了工業(yè)革命前的280 ppm，這勢(shì)必會(huì)導(dǎo)致全球氣溫上升，引起溫室效應(yīng)。二氧化碳是一種儲(chǔ)量豐富，低廉，可再生的碳資源和環(huán)境友好型的化學(xué)試劑，對(duì)化學(xué)家來(lái)說(shuō)，它是有機(jī)合成的重要原料，因此相比于捕獲、儲(chǔ)存CO2，將其轉(zhuǎn)化為有用的化學(xué)品似乎更具有經(jīng)濟(jì)意義。其中一個(gè)比較有效的方法就是利用CO2和環(huán)氧化合物的環(huán)加成反應(yīng)，化學(xué)

2、固化制備環(huán)狀碳酸酯，該反應(yīng)的原子利用率為100％，生成的碳酸酯可以用作極性的非質(zhì)子溶劑，鋰離子電池的電解液，以及合成聚碳酸酯和聚氨酯的中間體等。但是目前用于這一催化反應(yīng)的催化劑大部分活性低，分離困難或合成路線復(fù)雜。因此，本文采用了一種高溫?zé)峤夥?，在氮?dú)鈼l件下，通過(guò)直接煅燒二氰二胺和不同金屬酞菁的混合物，得到雙功能的親核-親電催化劑金屬酞菁–碳化氮復(fù)合材料，即[MPc/g-C3N4(M=Co, Cu)]，并采用不同的表征方法，如XPS、F

3、T-IR、XRD等來(lái)確定是否成功合成了該催化劑。
　　在無(wú)溶劑、無(wú)助催化劑條件下，用金屬酞菁–碳化氮復(fù)合材料作催化劑，考察了二氧化碳與環(huán)氧氯丙烷化學(xué)固化制備環(huán)狀碳酸酯的反應(yīng)條件。研究發(fā)現(xiàn)，480℃下煅燒的MPc/g-C3N4催化活性最高，130℃下反應(yīng)24 h，分別用CoPc/g-C3N4-480（0.66）與CuPc/g-C3N4-480（0.78）催化反應(yīng)時(shí)，產(chǎn)物收率可達(dá)97.6%、93.6%。并且，催化劑可以通過(guò)簡(jiǎn)單的過(guò)濾從