鎂氧化物負(fù)載的銅-鐵雙金屬制備及三氯乙烯催化還原脫氯研究.pdf

1、三氯乙烯是地下水揮發(fā)性氯代有機(jī)污染物中最常見的物質(zhì)，隨著其對地下水的污染日趨加劇，促使人們找到一種經(jīng)濟(jì)、有效的方法來治理其污染。類水滑石化合物煅燒形成的金屬氧化物具有金屬分散性好的特點(diǎn)，廣泛用作催化劑載體，而銅是加氫脫氯反應(yīng)常見的催化劑，所以本文用共沉淀法得到的鎂-鐵類水滑石和氧化銅混合物用氫氣煅燒還原，得到銅-鐵/鎂氧化物用于三氯乙烯的降解。
　　用XRD、SEM、HRTEM、XPS對材料結(jié)構(gòu)和形貌進(jìn)行表征，結(jié)合脫氯產(chǎn)物和表征結(jié)

2、果，推導(dǎo)反應(yīng)機(jī)理，同時研究脫氯材料的重復(fù)使用次數(shù)。為了進(jìn)一步探究脫氯影響因素，選擇Cu∶Mg∶Fe=1∶2∶1的材料，研究前驅(qū)體晶化溫度、前驅(qū)體煅燒溫度對產(chǎn)物乙烯和乙烷生成率的影響。通過實(shí)驗(yàn)得到以下結(jié)論:
　　(1)XRD測試表征可知，當(dāng)前驅(qū)體中n(Mg)=0，n(Cu)∶n(Fe)=3時，前驅(qū)體中沒有觀察到類水滑石結(jié)構(gòu)，主要物相為CuO，引入Mg2+后，前驅(qū)體均形成了鎂-鐵類水滑石(Mg6Fe2CO3(OH)16·4H2O)的層

3、狀結(jié)構(gòu)和CuO。前驅(qū)體煅燒還原形成了銅-鐵/鎂氧化物。HRTEM測試表征可知，由MgO作為載體，金屬Cu和Fe高度分散在其表面，使材料具有很好的脫氯活性。
　　(2)脫氯產(chǎn)物主要是烯烴和烷烴，推斷脫氯反應(yīng)為催化氫解過程，水中H+在銅-鐵原電池作用下生成H2，在Cu的催化作用下變?yōu)閇H]，和三氯乙烯發(fā)生催化氫解反應(yīng)，伴隨物理吸附，完成對三氯乙烯的去除。
　　(3)由于脫氯反應(yīng)過程中生成Cl-，使活性位中毒，脫氯材料在四輪反應(yīng)后

4、基本失去活性。
　　(4)當(dāng)n(Cu)∶n(Mg)∶n(Fe)從0.1∶2.9∶1變化到2∶1∶1時，銅-鐵/鎂氧化物的脫氯活性大致呈先增加而后減小的趨勢，當(dāng)n(Cu)∶n(Mg)∶n(Fe)=1∶2∶1時材料的脫氯活性最高，乙烯和乙烷的總生成率從52.0％，先增加至67.1％，而后降低到35.1％;三氯乙烯的去除率依次為94.8％、94.8％、96.9％、96.9％、95.2％和97.5％。隨著晶化溫度和煅燒溫度的增加，產(chǎn)物乙烯