固體表面納米結(jié)構(gòu)的動(dòng)力學(xué)研究.pdf

1、近年來(lái)，人們廣泛采用物理方法(歐姆加熱，脈沖激光燒蝕，磁控濺射等)在清潔的固體表面生長(zhǎng)量子點(diǎn)(三維島狀生長(zhǎng))或量子阱(二維逐層生長(zhǎng))，并利用微探針技術(shù)在納米尺度對(duì)其結(jié)構(gòu)進(jìn)行觀測(cè)分析，發(fā)現(xiàn)在特定實(shí)驗(yàn)條件下可獲得長(zhǎng)程有序的量子點(diǎn)陣列。然而，這種實(shí)驗(yàn)觀測(cè)很難在單原子分子水平上提供表面生長(zhǎng)的動(dòng)力學(xué)信息。因此，在原子分子水平上的理論研究是理解相關(guān)動(dòng)力學(xué)過(guò)程的關(guān)鍵。本文采用分子動(dòng)力學(xué)(MD)方法，嘗試性地在納米尺度模擬了固體表面的氣化過(guò)程，固體表面

2、上雙層原子島的擴(kuò)散過(guò)程，并以MD模擬所提供的原子水平上的信息為基礎(chǔ)初步建立了熱力學(xué)統(tǒng)計(jì)模型用以在宏觀尺度上描寫表面生長(zhǎng)的時(shí)間演化模式。 固體表面吸附原子島擴(kuò)散行為的研究是表面科學(xué)領(lǐng)域的一個(gè)重要組成部分，它是研究薄膜三維島狀生長(zhǎng)的基礎(chǔ)，并對(duì)有效的控制表面及表面重構(gòu)有重要的意義。自從1998年觀察到Cu(111)表面雙層原子島的快速擴(kuò)散現(xiàn)象以來(lái)，不少作者通過(guò)計(jì)算各種靜態(tài)勢(shì)壘的方法探討其擴(kuò)散機(jī)制。本文采用一個(gè)正則MD模型，在室溫條件下

3、大量模擬了Cu雙層原子島在同質(zhì)的fcc(111)表面的擴(kuò)散行為，統(tǒng)計(jì)了各種擴(kuò)散機(jī)制發(fā)生的幾率，發(fā)現(xiàn)上層原子島主要通過(guò)雙原子交換機(jī)制向下擴(kuò)散；把各種擴(kuò)散機(jī)制在MD模擬中出現(xiàn)的幾率與各種擴(kuò)散機(jī)制的靜態(tài)勢(shì)壘相比較，發(fā)現(xiàn)勢(shì)壘最低的擴(kuò)散機(jī)制在動(dòng)力學(xué)演化過(guò)程中并非最可幾，這表明僅僅通過(guò)靜態(tài)勢(shì)壘的方法來(lái)猜測(cè)表面低維結(jié)構(gòu)的動(dòng)力學(xué)行為是很粗糙的。此外，我們采用類似的MD方法，研究了相同環(huán)境下Ag雙層原子島在同質(zhì)的fcc(111)表面擴(kuò)散的動(dòng)力學(xué)演化行為，

4、統(tǒng)計(jì)比較發(fā)現(xiàn)Ag體系的上層原子島易形成一個(gè)具有穩(wěn)定結(jié)構(gòu)的六邊形原子島，由于該原子島一旦形成不易解離，導(dǎo)致上層Ag原子向次層擴(kuò)散速率的降低。 MD方法，由于受到模擬尺寸和模擬時(shí)間的限制，不能描寫宏觀表面長(zhǎng)時(shí)間的動(dòng)力學(xué)演化過(guò)程。熱力學(xué)統(tǒng)計(jì)的模型被用來(lái)研究宏觀尺度的表面隨時(shí)間的形態(tài)演化過(guò)程，但是模型中需要一些經(jīng)驗(yàn)參數(shù)而且該模型也不能提供原子水平上表面的結(jié)構(gòu)信息。我們建立了一個(gè)熱力學(xué)的模型來(lái)研究表面構(gòu)形隨時(shí)間的形態(tài)演化過(guò)程，其中的宏觀參

5、數(shù)由MD模擬獲得，它不僅可以提供宏觀表面構(gòu)形隨時(shí)間的演化信息，還可以提供表面原子結(jié)構(gòu)的細(xì)節(jié)信息，建立了微觀與宏觀的接口。 實(shí)驗(yàn)上發(fā)現(xiàn)濺射靶表面的激光光斑形狀對(duì)濺射產(chǎn)物角分布有顯著影響。理論上對(duì)以上現(xiàn)象的研究主要是采用氣相動(dòng)力學(xué)方程，例如絕熱膨脹模型和等溫膨脹模型。這種描述需要一個(gè)假定的初始條件，局限了氣相動(dòng)力學(xué)方程只能描述激光脈沖過(guò)后在靶表面形成“羽輝”(羽狀物)的膨脹過(guò)程，而無(wú)法描述濺射激光和靶表面的相互作用。本文采用一個(gè)簡(jiǎn)單