有機(jī)共軛低聚物的二階斯塔克效應(yīng)及基態(tài)量子輸運(yùn).pdf

1、本論文主要討論了兩個(gè)課題。第一個(gè)課題是關(guān)于有機(jī)共軛低聚物過極化率的理論研究。這一部分分為三個(gè)章節(jié)，即本論文的第一、第二和第三章。第二個(gè)課題是關(guān)于分子器件量子輸運(yùn)的理論研究。相關(guān)討論分為兩個(gè)章節(jié)，即本論文的第四和第五章。
　　 過極化率是刻畫分子激發(fā)能在外電場(chǎng)下如何變化的物理量。對(duì)于中心對(duì)稱分子，激發(fā)能在外電場(chǎng)下的行為主要由分子的過極化率決定。關(guān)于有機(jī)共軛低聚物過極化率的理論研究現(xiàn)在仍然處在起步階段。原因在于有機(jī)共軛低聚物包含數(shù)量

2、龐大的原子。利用傳統(tǒng)的高精度的量子化學(xué)方法計(jì)算這些分子的激發(fā)態(tài)電子結(jié)構(gòu)需要計(jì)算機(jī)有著非常高的硬件條件。上世紀(jì)八十年代含時(shí)密度泛函理論的出現(xiàn)為研究大分子的激發(fā)態(tài)性質(zhì)提供了有力的理論武器。利用含時(shí)密度泛函方法計(jì)算分子的激發(fā)能對(duì)計(jì)算條件的要求要低得多，但卻有較高的準(zhǔn)確性。在密度泛函理論中，交換關(guān)聯(lián)勢(shì)起著舉足輕重的作用。隨著交換關(guān)聯(lián)勢(shì)的不斷發(fā)展，含時(shí)密度泛函方法的精度也在不斷提高。本論文的第一個(gè)課題將討論兩個(gè)問題。第一，利用含時(shí)密度泛函方法能否

3、準(zhǔn)確的計(jì)算有機(jī)共軛低聚物的過極化率。第二，在回答了第一個(gè)問題的基礎(chǔ)上，我們利用含時(shí)密度泛函方法研究分子從非馳豫的激發(fā)態(tài)向馳豫的激發(fā)態(tài)演變時(shí)過極化率的變化。我們選擇了一些在理論界和實(shí)驗(yàn)界經(jīng)常討論的有機(jī)共軛低聚物作為研究對(duì)象，并且只討論這些分子第一個(gè)偶極矩躍遷激發(fā)態(tài)的過極化率。對(duì)于這些分子，第一個(gè)偶極矩躍遷激發(fā)態(tài)可以比較容易的由可見光激發(fā)獲得，因此這一激發(fā)態(tài)也就成為了光電器件工作過程中的一個(gè)重要狀態(tài)。
　　 分子量子輸運(yùn)的理論研究是