多孔Ag-Co3O4復(fù)合納米粒子的合成與催化應(yīng)用研究.pdf

1、納米材料由于具有小尺寸效應(yīng)、表面與界面效應(yīng)、量子效應(yīng)等，被廣泛應(yīng)用于電子器件、催化、鋰電和藥物載體等領(lǐng)域。隨著人們研究的不斷深入，結(jié)構(gòu)簡單的均相催化劑，因活性不高、難以分離等問題已無法滿足基礎(chǔ)研究和工業(yè)應(yīng)用的需要。由多種物質(zhì)組成的多相催化劑不僅可以兼具各組分優(yōu)異的性能，同時不同組分之間還能產(chǎn)生協(xié)同作用從而對催化反應(yīng)起到意想不到的效果，因此，復(fù)合納米材料的研制已經(jīng)成為近年來的研究熱點。本文利用金屬有機(jī)框架(MOFs)盼特殊結(jié)構(gòu)，以Ag3[

2、Co3(CN)6]為前驅(qū)體，將其在空氣中退火，得到多孔Ag/Co3O4復(fù)合材料。為了測試這種材料的催化性能，以CO催化氧化反應(yīng)和5-羥甲基糠醛(HMF)加氫制備2，5-二甲基呋喃(DMF)為探針反應(yīng)，主要研究了退火溫度對CO催化氧化性能的影響并提出反應(yīng)機(jī)理，還評估了Ag/Co3O4對HMF加氫反應(yīng)的催化活性。主要內(nèi)容如下:
　　1.以Co3[Co3(CN)6]2為模板，制備了形貌均勻的Ag3[Co3(CN)6]納米立方塊，通過“原

3、位自還原法”，將其在不同溫度下退火得到Ag尺寸不同的多孔mg/Co3O4復(fù)合材料，它由Ag和Co3O4粒子形成的納米結(jié)構(gòu)成，Ag和Co3O4的結(jié)合非常緊密，為催化反應(yīng)提供更多活性位點。
　　2.將不同溫度下退火得到的多孔Ag/Co3O4復(fù)合材料用于CO催化氧化，實驗結(jié)果證明，所有樣品都具有較高的催化活性，尤其是200℃下制備的樣品，100℃就可以使CO完全轉(zhuǎn)化，且持續(xù)反應(yīng)18 h以上催化活性沒有絲毫降低，將反應(yīng)之后的樣品暴露在空氣

4、中兩個月以后，發(fā)現(xiàn)其催化活性仍然很高。通過分析實驗數(shù)據(jù)并結(jié)合相關(guān)文獻(xiàn)，我們將這種優(yōu)異的催化性能歸因于mg/Co3O4納米結(jié)的形成。催化反應(yīng)過程中，O2和CO分別吸附在納米結(jié)的Ag和Co3O4上，由于兩相結(jié)合緊密，相鄰的O2和CO更容易接觸并發(fā)生反應(yīng)生成CO2。同時，因為這種特殊的結(jié)構(gòu)，Ag納米粒子在反應(yīng)過程中不易發(fā)生團(tuán)聚和氧化，使材料具有良好的穩(wěn)定性。
　　3.為了研究Ag對于HMF加氫反應(yīng)的催化活性，用上述方法制備了兩種Ag含量