全勢多重散射理論在納米材料XANES中的應(yīng)用.pdf

1、X射線吸收近邊結(jié)構(gòu)(XANES)是研究材料中特定元素的原子的電子結(jié)構(gòu)及其周圍原子的空間分布的極具價值的技術(shù)。不過，要提取這些信息，我們需要有精確的且具有較好預(yù)測性的理論工具。多重散射方法(MST)正是這樣一個已經(jīng)被廣泛應(yīng)用于XANES計算的理論方法。然而，傳統(tǒng)的MST由于采用了Muffin-Tin(MT)近似，往往不能正確描述很多體系，包括開放晶體，分子體系，表面和界面。為了克服MT近似所導(dǎo)致這些缺點，我們需要將傳統(tǒng)的MST推廣到全勢多

2、重散射方法(FP-MST)。本文中，作者總結(jié)了前人對FP-MST的一些研究，并詳細介紹推導(dǎo)了一種最新發(fā)展起來基于space-filling胞概念的FP-MST（K.Hatada等，2007，2010）。另外，多重散射方法在其它方面的一些進展和該方法目前存在的一些局限性也在本文中進行了討論。
　　作者的工作著力于FP-MST的理論研究及其在納米材料的XANES計算中的應(yīng)用。作者的科研工作主要在以下幾個方面展開:
　　1.作者編

3、寫了一個名為ES2MS的接口程序。該程序讀取基于平面波的從頭計算程序VASP的計算結(jié)果，進而為由Hatada等編寫的基于FP-MST的程序FPMS構(gòu)建所需的全電子自洽電荷密度和勢函數(shù)。ES2MS程序的核心功能是，已知VASP計算所得到的贗勢和全電子電荷密度，通過求解泊松方程，構(gòu)建以徑向網(wǎng)格形式存儲的全電子勢函數(shù)。
　　2.利用上述的ES2MS程序構(gòu)建的自洽勢和電荷密度以及FPMS程序，作者計算了石墨烯和氧化石墨烯的C和O的K邊吸收

4、譜。相比于傳統(tǒng)的基于MT近似的多重散射方法計算（MS計算），我們得到的結(jié)果和實驗譜的符合程度大大提高。我們的計算結(jié)果較好地重現(xiàn)了包括分子層的堆垛，邊結(jié)構(gòu)和氧吸附等各種結(jié)構(gòu)調(diào)制對石墨烯吸收譜的譜形的影響。
　　3.作者發(fā)展了一個高效的散射矩陣求逆的新方法，并實現(xiàn)于FPMS程序。該方法提高的計算速度能夠達到20到30倍。一般而言，只要體系不是太小，散射矩陣的求逆是MS計算中耗時最多的一個步驟。因此，該方法大大減少了MS計算的時間，并且