隧穿電子誘導的單分子單光子發(fā)射研究.pdf

1、單光子光源一直是量子信息技術相關領域研究的核心問題之一?，F(xiàn)有的研究已經(jīng)在多種單量子體系（量子點、原子、離子、分子、色心等等）實現(xiàn)了單光子發(fā)射。在這些體系中，分子單光子源具有出豐富的頻率選擇和穩(wěn)定、全同的光譜特征，表現(xiàn)出成為實用化單光子源的潛質(zhì)。在已經(jīng)實現(xiàn)的單光子發(fā)射體系中，受到光的衍射極限和電激勵器件尺寸的限制，往往需要借助分散手段構(gòu)建低密度光源避免同時激發(fā)多個發(fā)光體而產(chǎn)生多光子事件。另一方面，電泵納米光源和單光子源對于納米光電集成十分

2、重要，但嵌在兩個金屬納米電極之間的單個孤立的分子是否能發(fā)光、其發(fā)光特性是否為單光子發(fā)射卻一直沒有被證實，更不用說在納米尺度上表征和調(diào)控單光子光源。
　　在本論文的工作中，我們利用掃描隧道顯微鏡的高度局域的隧穿電子激發(fā)及其亞納米分辨能力，可以選擇性地激發(fā)樣品表面孤立的單個分子，并借助隧道結(jié)內(nèi)納米尺度的等離激元局域場增強效應，實現(xiàn)了單分子電致熒光。我們進一步對單分子電致熒光的出射光子強度的二階相關性進行檢測，證實了單分子電致發(fā)光過程表

3、現(xiàn)出光子反聚束效應，是一種單光子發(fā)射現(xiàn)象。此外，這種單分子單光子輻射特性還可以通過改變納腔尺寸結(jié)構(gòu)和在納米尺度操縱分子光源的構(gòu)造進行調(diào)控和優(yōu)化。
　　本論文由下面四章構(gòu)成，各個章節(jié)的主要內(nèi)容如下:
　　第一章主要介紹全文相關的背景。我們首先從表面等離激元的概念引入，強調(diào)了納腔等離激元的增強效應;然后簡單介紹了掃描隧道顯微鏡(STM)和掃描隧道顯微鏡誘導發(fā)光技術(STML)，并對實現(xiàn)掃描隧道顯微鏡誘導分子發(fā)光所需要的兩個必要條

4、件—納腔等離激元共振增強和脫耦合層隔絕熒光淬滅—進行了闡述;隨后我們介紹了單光子源的物理背景、技術測量手段和獲得方式;最后，綜合以上內(nèi)容論證了利用STML技術實現(xiàn)單分子單光子發(fā)射的創(chuàng)新性和可行性，并介紹了實驗中實際所使用的STM和光學檢測手段。
　　在第二章中，我們首先研究了氧化銅作為脫耦合層實現(xiàn)單分子電致熒光的可能性，實驗中選取的熒光分子是并五苯和H2TBPP。我們發(fā)現(xiàn)，單個并五苯分子在氧化銅表面的吸附表現(xiàn)出很高的選擇性，但分子

5、本征熒光仍然被淬滅，不過分子對襯底的等離激元發(fā)光具有偏壓依賴的強度調(diào)制關系:正偏壓下分子對等離激元發(fā)光有增強作用，而負偏壓下則是抑制作用。這種偏壓依賴的關系可以用表面和分子在正負偏壓區(qū)間不同的電子態(tài)強度分布來解釋。氧化銅表面隨后蒸鍍的部分H2TBPP分子團簇能夠表現(xiàn)出分子發(fā)光的特征，說明氧化銅作為脫耦合層具有一定程度的絕緣效果，能夠?qū)崿F(xiàn)稍高位置的分子熒光。
　　在第三章中，我們選用介電常數(shù)更高、絕緣效果更好的NaCl薄膜作為脫耦合

6、層，選擇ZnTPP分子作為熒光分子研究了單分子電致發(fā)光。利用原位分子熱蒸發(fā)的技術，我們可以可控地使得ZnTPP分子在NaCl薄膜表面以單個形式存在，高分辨的STM圖像證明了這種樣品結(jié)構(gòu)。隨后，我們成功地在ZnTPP分子上實現(xiàn)了單分子的電致熒光，值得注意的是，ZnTPP的分子熒光僅在負偏壓下出現(xiàn)。我們對ZnTPP分子的熒光進行了輻射特性的測量，結(jié)果表明出射光子被納腔垂直方向極化而形成沿探針方向的線偏振。由于該體系下ZnTPP分子的熒光強度

7、仍然不夠強，因此我們未能得到信噪比足夠的二階相關函數(shù)測量數(shù)據(jù)。本章的實驗工作成功實現(xiàn)了單分子電致熒光，并證明了NaCl薄膜作為脫耦合層的優(yōu)越性質(zhì)，為后續(xù)單分子單光子發(fā)射實驗奠定了基礎。
　　在第四章中，我們對第三章的實驗體系進行改進，一方面構(gòu)造更多層的NaCl薄膜實現(xiàn)更好的脫耦合效果，另一方面將熒光分子換成在NaCl體系下發(fā)光強度更強的酞菁類分子(H2Pc、ZnPc)，從而實現(xiàn)了電致單分子單光子發(fā)射。在這個體系中我們發(fā)現(xiàn)，四層Na

8、Cl上酞菁分子的STM電致熒光表現(xiàn)出強度足夠高的單分子電致發(fā)光。我們對發(fā)射光子的二階相關函數(shù)進行了檢測，實驗結(jié)果表明，四層NaCl上的單個H2Pc或ZnPc分子的光子發(fā)射均表現(xiàn)出明顯的光子反聚束效應，具有顯著的單光子發(fā)射特性，而且最好的單光子發(fā)射純凈度可以達到g2(0)=0.09。g2(0)的值沒有理想地降到零可能是因為HBT測量系統(tǒng)時間分辨率不夠和極少量等離激元輻射光子的影響。表面上同種分子在光譜和二階相關函數(shù)上表現(xiàn)出幾乎全同的特性。