微環(huán)境影響的富勒烯電弧合成.pdf

1、富勒烯是上世紀(jì)八十年代中期由美國(guó)和英國(guó)科學(xué)家發(fā)現(xiàn)的碳的同素異形體之一，分為經(jīng)典富勒烯(IPR富勒烯即符合“獨(dú)立五元環(huán)”規(guī)則的富勒烯，如C60、C70)和非經(jīng)典富勒烯(non-IPR富勒烯即具有相鄰五元環(huán)的富勒烯以及含其非五元環(huán)、六元環(huán)的富勒烯)。IPR富勒烯因?yàn)檠芯勘容^成熟，其代表C60、C70等已經(jīng)被合成、表征并應(yīng)用于基礎(chǔ)和應(yīng)用研究。而non-IPR富勒烯由于其裸球的不穩(wěn)定性，導(dǎo)致其合成、分離、表征極具挑戰(zhàn)性。在研究富勒烯形成機(jī)理過(guò)程

2、中，我組摸索出了一種有效捕獲non-IPR富勒烯的方法--引入氯元素的等離子體合成體系法，合成并且表征了C50Cl10、C2v-C60Cl8等non-IPR富勒烯衍生物。為了深入開展non-IPR富勒烯性質(zhì)及應(yīng)用上的研究，必須有充足的原料供應(yīng)。本論文通過(guò)改進(jìn)引氯條件下的石墨電弧體系，開展了以C2v-C60Cl8為代表的non-IPR富勒烯的高產(chǎn)率合成、金屬富勒烯的摸索合成及Stone-Wales轉(zhuǎn)變的驗(yàn)證等一系列研究工作，取得以下主要研

3、究成果： 1.改進(jìn)現(xiàn)有石墨電弧合成體系，使體系的搭建及使用更方便：并在此基礎(chǔ)上，進(jìn)行了富勒烯的優(yōu)化合成，以及Stone-Wales轉(zhuǎn)變驗(yàn)證實(shí)驗(yàn)及富勒烯形成機(jī)理研究。 2.在抗腐蝕玻璃石墨電弧裝置中，通過(guò)優(yōu)化微環(huán)境(包括：反應(yīng)時(shí)間、直流電流、氯氣壓、氦氣壓、石墨陽(yáng)極中心密度、填充的石墨粉目數(shù)、金屬等)，相比于相同He壓力下無(wú)氯的情況，不僅大大提高了C60、C70的產(chǎn)率，更大大提高了以C2v-C60Cl8為代表的non-IP

4、R富勒烯的產(chǎn)率。C2v-C60Cl8的產(chǎn)率超過(guò)了C70的產(chǎn)率，成為該體系中第二高產(chǎn)率的富勒烯產(chǎn)物，僅次于C60的產(chǎn)率；同時(shí)，通過(guò)提取方式的比較選定了引氯條件下合成的產(chǎn)物的提取方式。由于原始產(chǎn)物需通過(guò)提取成液體樣品并經(jīng)過(guò)長(zhǎng)時(shí)間的高效液相色譜分離，就此還進(jìn)行了產(chǎn)物提取液的穩(wěn)定性研究。 3.富勒烯的高產(chǎn)合成及金屬富勒烯的合成探索：在引入微量銀、鎳、鐵、銅、鋁等金屬線或者金屬粉末時(shí)，大大提高C60、C70的產(chǎn)率，而且通過(guò)HPLC-MS分