微環(huán)境影響的富勒烯電弧合成.pdf

1、富勒烯是上世紀八十年代中期由美國和英國科學家發(fā)現(xiàn)的碳的同素異形體之一，分為經典富勒烯(IPR富勒烯即符合“獨立五元環(huán)”規(guī)則的富勒烯，如C60、C70)和非經典富勒烯(non-IPR富勒烯即具有相鄰五元環(huán)的富勒烯以及含其非五元環(huán)、六元環(huán)的富勒烯)。IPR富勒烯因為研究比較成熟，其代表C60、C70等已經被合成、表征并應用于基礎和應用研究。而non-IPR富勒烯由于其裸球的不穩(wěn)定性，導致其合成、分離、表征極具挑戰(zhàn)性。在研究富勒烯形成機理過程

2、中，我組摸索出了一種有效捕獲non-IPR富勒烯的方法--引入氯元素的等離子體合成體系法，合成并且表征了C50Cl10、C2v-C60Cl8等non-IPR富勒烯衍生物。為了深入開展non-IPR富勒烯性質及應用上的研究，必須有充足的原料供應。本論文通過改進引氯條件下的石墨電弧體系，開展了以C2v-C60Cl8為代表的non-IPR富勒烯的高產率合成、金屬富勒烯的摸索合成及Stone-Wales轉變的驗證等一系列研究工作，取得以下主要研

3、究成果： 1.改進現(xiàn)有石墨電弧合成體系，使體系的搭建及使用更方便：并在此基礎上，進行了富勒烯的優(yōu)化合成，以及Stone-Wales轉變驗證實驗及富勒烯形成機理研究。 2.在抗腐蝕玻璃石墨電弧裝置中，通過優(yōu)化微環(huán)境(包括：反應時間、直流電流、氯氣壓、氦氣壓、石墨陽極中心密度、填充的石墨粉目數、金屬等)，相比于相同He壓力下無氯的情況，不僅大大提高了C60、C70的產率，更大大提高了以C2v-C60Cl8為代表的non-IP

4、R富勒烯的產率。C2v-C60Cl8的產率超過了C70的產率，成為該體系中第二高產率的富勒烯產物，僅次于C60的產率；同時，通過提取方式的比較選定了引氯條件下合成的產物的提取方式。由于原始產物需通過提取成液體樣品并經過長時間的高效液相色譜分離，就此還進行了產物提取液的穩(wěn)定性研究。 3.富勒烯的高產合成及金屬富勒烯的合成探索：在引入微量銀、鎳、鐵、銅、鋁等金屬線或者金屬粉末時，大大提高C60、C70的產率，而且通過HPLC-MS分