TiO2納米管陣列光電催化降解有機物及分解水的研究.pdf

1、納米TiO2半導體材料光/電催化降解有機物、分解水制氫一直是環(huán)境領域的研究熱點。然而幾個關鍵問題嚴重制約了TiO2納米粉體光/電催化技術的廣泛應用：即TiO2的可見光響應、催化劑表面的光生電荷復合和催化劑的有效搭載問題。論文利用陽極氧化技術在電極基體上制備了一層TiO2納米管陣列(TNAs)薄膜材料,由于所制備的TiO2納米管能夠整齊有序地排列在電極基底上,因而光生載流子傳輸速率快,電荷復合低,能夠表現出優(yōu)異的光電催化性能。論文研究了這

2、種新型TiO2納米管陣列電極的制備、形成機理和光電催化降解污染物性能,并在此研究基礎上,設計了一種新型的光電催化薄層反應器,用于有機污染物的高效處理,同時制備了可見光響應的TiO2納米管陣列復合電極,應用于可見光光電催化和產氫。TiO2納米管陣列的形態(tài)結構。陽極氧化電位、電解質、反應時間因素等影響著TNAs的形態(tài)結構。在氫氟酸水溶液電解質中,控制陽極氧化電位5-20 V,反應時間60min可以獲得管徑20-100 nm,管長300-80

3、0nm TNAs；在含有檸檬酸的含氟電解質中,控制陽極氧化電位20 V,反應時間8h,可以得到1.5μm長的TNAs；在含氟的DMSO和EG有機電解質中,控制陽極氧化電位20-60 V,反應時10-60h可以得到管徑100-200nm,管長7-60μm的TNAs。剛生成的TNAs是無定形結構,400℃-500℃煅燒后轉變成銳鈦礦晶型,600℃煅燒后轉化為銳鈦礦與金紅石混晶型。DRS顯示隨著TNAs管長增加,TiO2的吸收邊向長波移動。在

4、氫氟酸電解質中,金屬鈦陽極氧化形成TNAs的機制為：陽極氧化的初期金屬鈦表面迅速形成致密的阻擋層,然后表面逐漸形成小凹坑,隨后小凹坑逐漸變?yōu)榇蟀伎?同時凹坑發(fā)生溶合逐漸形成小孔徑納米管,小孔徑納米管融合最終變成完整的大孔徑納米管。TNAs電極具有高效的光電催化降解有機污染物性能。TNAs能表現出優(yōu)異的光電催化降解偶氮染料AO-7有機物的性能,并具有良好的穩(wěn)定性。重復處理AO-7溶液20次實驗后,TNAs電極始終保持高的光電催化效率。電解

5、質Na2SO4的濃度,光強,煅燒TNAs的溫度和溶液pH等因素對光電催化降解效率有一定的影響。新型的光電催化薄層反應器的設計與應用。反應器的結構設計是決定光電催化降解有機物效率的關鍵因素之一。基于實驗制備的鈦基雙面TiO2納米管陣列電極,設計一種具備雙面光照特征的光電催化降解有機物薄層反應器。與傳統反應器比較,該反應器可以有效的改善傳質,提高光電催化降解有機污染物的效率,縮短反應時間,即使處理高濃度的有機廢水仍能保持高效的處理效率。反應

6、器始終能保持穩(wěn)定的高處理效率,在20次的重復降解實驗中,反應器保持了93.1？ 1.3%的脫色率?？梢姽忭憫虲dS/TiO2納米管陣列復合電極的制備及應用。通過化學池沉積的方法,在TiO2納米管陣列電極表面負載一層粒徑在10nm左右的CdS納米顆粒。DRS分析表明這種復合TNAs電極的吸收邊從紫外區(qū)370nm紅移到540nm左右,具有明顯的可見光響應性能。光電化學實驗表明,與純TiO2納米管陣列相比,導電玻璃基CdS/TiO2納米管陣