石墨烯-TiO2的制備及光催化降解4-氨基苯酚.pdf

1、光催化劑二氧化鈦催化效果好，化學性質穩(wěn)定，無二次污染等特點被認為是最理想的催化材料之一，但在光催化降解反應過程中，二氧化鈦由于是寬禁帶的半導體，存在光生電子和空穴復合太快、可見光下光催化活性低、比表面積小等不足之處；新型二維碳材料石墨烯的出現(xiàn)，使制備石墨烯基氧化鈦復合材料成為提高光催化活性極其有效的方法。本論文研究以改型低溫氧化Hummers法制備出氧化石墨烯（GO），超聲輔助下利用紫外光耦合熱還原工藝制備得到還原氧化石墨烯（RGO），

2、通過以鈦酸酊酯和RGO為前驅體，利用改型溶膠-凝膠-煅燒法，制備得到石墨烯/TiO2（RGO/TiO2）復合納米光催化材料；以紫外燈為紫光源，4-氨基苯酚（PAP）為模擬廢水，探討不同催化劑、pH、石墨烯負載量、投加量、初始濃度等因素對PAP降解效率的影響，初步研究了復合材料RGO/TiO2對PAP的光催化活性及其降解機制。
　?。?）以鱗片石墨為原料，在超聲輔助下采用改型低溫條件的Hummers法，制備得到GO。采用X射線衍射（

3、XRD）、傅里葉紅外光譜（FT-IR）、紫外可見光譜（UV-Vis）等手段對制備的GO進行表征。結果表明，實驗在低溫條件下制得的GO-L比高溫條件制備的GO-H具有更良好有序的層狀結構，表面含有的-OH、-COOH、-C=O、-COC-等含氧官能團較少，且充分擴大GO的層間距；在低溫條件下石墨插層較為緩慢均勻，晶粒尺寸變薄，并且降低了反應條件；同時含氧基團的存在提高了GO在水溶液中的分散性。
　?。?）以GO為探針物，采用較為綠色

4、環(huán)保的超聲輔助-紫外光耦合熱還原工藝，制備得到RGO；以鈦酸酊酯和RGO為前驅體，采用改型的溶膠-凝膠-450℃高溫加熱工藝，通過在原料中改變RGO的含量，可控的制備出RGO負載量為1％、1.5%、2%、3%的RGO/TiO2復合納米光催化材料，利用XRD、FTIR、SEM、UV-Vis等技術對復合光催化材料進行了表征。結果表明：采用超聲/紫外光激發(fā)并耦合高溫熱還原工藝，能使GO含氧基團被大量去除并剝離分層，還原得到六碳環(huán)結構修復較好的

5、RGO；制備的RGO層數(shù)較少且在水中不能保持穩(wěn)定均勻分散狀態(tài)，會發(fā)生靜置沉淀現(xiàn)象。在450℃高溫下復合材料發(fā)生晶化，出現(xiàn) TiO2粒子晶化為粒徑20~40nm的銳鈦礦型，均勻分布錨固在RGO片層中，GO的表面基團更多被去除，RGO的環(huán)狀結構得到進一步的修復。
　?。?）以紫外光燈為紫光源，PAP為模擬廢水，探討不同因素體系影響下，RGO/TiO2復合光催化劑對PAP的降解率，驗證復合納米光催化材料對PAP廢水的光催化的反應活性。結

6、果表明：RGO/TiO2復合納米材料對PAP光催化的活性顯著優(yōu)于GO/TiO2和純TiO2；pH值和RGO負載量對光催化的降解性能有較大的影響；當RGO/TiO2投加量為1.2g/L、RGO負載量為1.5%、pH為3、初始濃度為50mg/L條件下，光催化反應12h，PAP去除率達到95.7%。同時隨著RGO/TiO2投加量不斷增加，PAP降解率先顯著提升后降低；在中性和偏堿性環(huán)境下PAP光催化效果較差，低的pH條件和RGO負載量1.5%

7、時更加有利于PAP的催化降解。
　?。?）通過復合材料RGO/TiO2對PAP的光催化過程分析，PAP經過光催化降解8h后，CODcr基本可以降到50 mg/L以下；PAP的光催化降解的過程初步符合擬一級反應動力學模型，其相關的擬合系數(shù)都在0.97以上；初步分析復合材料RGO/TiO2對PAP可能的降解機制為：TiO2摻雜RGO后，復合納米材料的比表面積增大，使其表面吸附的PAP的量提高，同時光生電子轉移速率極大加快，被吸附的PA