低溫等離子體聯(lián)合凈化煙氣中Hg-NOx的實(shí)驗(yàn)與反應(yīng)動(dòng)力學(xué)研究.pdf

1、燃煤過(guò)程汞及氮氧化物的排放控制已成為燃煤污染物控制領(lǐng)域新的研究熱點(diǎn)，利用低溫等離子體凈化煙氣中NOx和Hg 是一種極具發(fā)展前景的技術(shù)。但目前脈沖介質(zhì)阻擋放電過(guò)程中由高能電子激發(fā)活性基團(tuán)的離解反應(yīng)速率常數(shù)難以確定，涉及到的基元反應(yīng)組和中間活性基團(tuán)也難以得到充分的理論支持，因此從反應(yīng)動(dòng)力學(xué)機(jī)理角度揭示等離子體凈化過(guò)程，是目前低溫等離子體煙氣凈化研究的難點(diǎn)問(wèn)題。基于這樣的研究背景，本文在江蘇省自然科學(xué)基金“光催化協(xié)同等離子體作用的一體式煙氣汞

2、氧化增強(qiáng)特性研究”(BK2007224)的資助下,利用反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模擬和實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證相結(jié)合的方法，對(duì)介質(zhì)阻擋放電等離子體條件下N2/NO/O2 體系和H2O/Cl2/HCl/ SO2/NO/O2/N2/Hg0 體系的凈化機(jī)理開(kāi)展了研究。
　　 本文的工作主要包括以下內(nèi)容：
　　 分析、比較幾種氣體放電等離子體的特點(diǎn)，重點(diǎn)分析了介質(zhì)阻擋放電的一般性質(zhì)、物理和化學(xué)過(guò)程，對(duì)低溫等離子體煙氣污染物控制技術(shù)進(jìn)行了廣泛深入的綜述。對(duì)脈沖介

3、質(zhì)阻擋放電等離子體條件下N2/NO/O2 體系及H2O/Cl2/HCl/SO2/NO/O2/N2/Hg0 體系中單質(zhì)汞及氮氧化物的凈化過(guò)程開(kāi)展了反應(yīng)動(dòng)力學(xué)研究。
　　 提出了一套包含電子撞擊下N2/O2/H2O 離解反應(yīng)在內(nèi)的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)機(jī)理，并采用高能物理中的碰撞反應(yīng)截面方法，理論求解出離解反應(yīng)的速率常數(shù)；利用VisualC++編程技術(shù)對(duì)體系中各組分濃度變化的初值問(wèn)題進(jìn)行了數(shù)值求解，獲得了脈沖介質(zhì)阻擋放電作用下O、N、O(1D)

4、、OH 及O3 等活性基團(tuán)的生成過(guò)程，探討了等離子體電源脈沖頻率、脈沖寬度、納秒級(jí)上升沿時(shí)間、煙氣初始組分濃度以及反應(yīng)器溫度等運(yùn)行參數(shù)對(duì)單質(zhì)汞及氮氧化物凈化效率的影響，比較并分析了放電體系與非放電體系中單質(zhì)汞的轉(zhuǎn)化情況。模擬結(jié)果表明：脈沖介質(zhì)阻擋放電可以有效地脫除煙氣中NOx，并促進(jìn)單質(zhì)汞的氧化。放電頻率由50Hz 提高至100Hz，NO、Hg0 凈化率分別提高了34.5％、38.2％；脈沖峰寬時(shí)間從10-8s 增加到10-7s，對(duì)NO

5、x 及Hg0 濃度變化產(chǎn)生明顯影響，煙氣中的O2、HCl、Cl2、H2O 組分促進(jìn)Hg0的氧化，NO、SO2 組分阻礙Hg0的氧化；煙氣溫度由300K 提高至500K，Hg0 氧化率提高了約3％。
　　 在此基礎(chǔ)上，為了驗(yàn)證以上反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模型的正確性，本文還建立了一套針對(duì)模擬煙氣的介質(zhì)阻擋放電等離子體凈化實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)，包括：模擬煙氣發(fā)生系統(tǒng)、可調(diào)壓高壓脈沖電源、介質(zhì)阻擋放電低溫等離子反應(yīng)器和氣體分析測(cè)試系統(tǒng)。開(kāi)展了脈沖介質(zhì)阻擋放電等

6、離子體條件下N2/NO/O2 體系和H2O/Cl2/HCl/SO2/NO/O2/N2/Hg0 體系的凈化實(shí)驗(yàn)研究。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明：電源輸入電壓由40V 提高至70V，NOx和Hg0的凈化率分別提高77％，26％；煙氣中的氧氣和水組分促進(jìn)Hg0的氧化。在相同工況下，將實(shí)驗(yàn)結(jié)果與模擬結(jié)果進(jìn)行了對(duì)比，發(fā)現(xiàn)兩者基本吻合。
　　 本文的工作不僅有助于揭示等離子體Hg/NOx的凈化過(guò)程機(jī)理，而且對(duì)等離子體Hg0/NOx 聯(lián)合凈化裝置的優(yōu)化具有