低溫等離子體聯(lián)合凈化煙氣中Hg-NOx的實驗與反應(yīng)動力學(xué)研究.pdf

1、燃煤過程汞及氮氧化物的排放控制已成為燃煤污染物控制領(lǐng)域新的研究熱點，利用低溫等離子體凈化煙氣中NOx和Hg 是一種極具發(fā)展前景的技術(shù)。但目前脈沖介質(zhì)阻擋放電過程中由高能電子激發(fā)活性基團的離解反應(yīng)速率常數(shù)難以確定，涉及到的基元反應(yīng)組和中間活性基團也難以得到充分的理論支持，因此從反應(yīng)動力學(xué)機理角度揭示等離子體凈化過程，是目前低溫等離子體煙氣凈化研究的難點問題?；谶@樣的研究背景，本文在江蘇省自然科學(xué)基金“光催化協(xié)同等離子體作用的一體式煙氣汞

2、氧化增強特性研究”(BK2007224)的資助下,利用反應(yīng)動力學(xué)模擬和實驗驗證相結(jié)合的方法，對介質(zhì)阻擋放電等離子體條件下N2/NO/O2 體系和H2O/Cl2/HCl/ SO2/NO/O2/N2/Hg0 體系的凈化機理開展了研究。
　　 本文的工作主要包括以下內(nèi)容：
　　 分析、比較幾種氣體放電等離子體的特點，重點分析了介質(zhì)阻擋放電的一般性質(zhì)、物理和化學(xué)過程，對低溫等離子體煙氣污染物控制技術(shù)進行了廣泛深入的綜述。對脈沖介

3、質(zhì)阻擋放電等離子體條件下N2/NO/O2 體系及H2O/Cl2/HCl/SO2/NO/O2/N2/Hg0 體系中單質(zhì)汞及氮氧化物的凈化過程開展了反應(yīng)動力學(xué)研究。
　　 提出了一套包含電子撞擊下N2/O2/H2O 離解反應(yīng)在內(nèi)的反應(yīng)動力學(xué)機理，并采用高能物理中的碰撞反應(yīng)截面方法，理論求解出離解反應(yīng)的速率常數(shù)；利用VisualC++編程技術(shù)對體系中各組分濃度變化的初值問題進行了數(shù)值求解，獲得了脈沖介質(zhì)阻擋放電作用下O、N、O(1D)

4、、OH 及O3 等活性基團的生成過程，探討了等離子體電源脈沖頻率、脈沖寬度、納秒級上升沿時間、煙氣初始組分濃度以及反應(yīng)器溫度等運行參數(shù)對單質(zhì)汞及氮氧化物凈化效率的影響，比較并分析了放電體系與非放電體系中單質(zhì)汞的轉(zhuǎn)化情況。模擬結(jié)果表明：脈沖介質(zhì)阻擋放電可以有效地脫除煙氣中NOx，并促進單質(zhì)汞的氧化。放電頻率由50Hz 提高至100Hz，NO、Hg0 凈化率分別提高了34.5％、38.2％；脈沖峰寬時間從10-8s 增加到10-7s，對NO

5、x 及Hg0 濃度變化產(chǎn)生明顯影響，煙氣中的O2、HCl、Cl2、H2O 組分促進Hg0的氧化，NO、SO2 組分阻礙Hg0的氧化；煙氣溫度由300K 提高至500K，Hg0 氧化率提高了約3％。
　　 在此基礎(chǔ)上，為了驗證以上反應(yīng)動力學(xué)模型的正確性，本文還建立了一套針對模擬煙氣的介質(zhì)阻擋放電等離子體凈化實驗系統(tǒng)，包括：模擬煙氣發(fā)生系統(tǒng)、可調(diào)壓高壓脈沖電源、介質(zhì)阻擋放電低溫等離子反應(yīng)器和氣體分析測試系統(tǒng)。開展了脈沖介質(zhì)阻擋放電等

6、離子體條件下N2/NO/O2 體系和H2O/Cl2/HCl/SO2/NO/O2/N2/Hg0 體系的凈化實驗研究。實驗結(jié)果表明：電源輸入電壓由40V 提高至70V，NOx和Hg0的凈化率分別提高77％，26％；煙氣中的氧氣和水組分促進Hg0的氧化。在相同工況下，將實驗結(jié)果與模擬結(jié)果進行了對比，發(fā)現(xiàn)兩者基本吻合。
　　 本文的工作不僅有助于揭示等離子體Hg/NOx的凈化過程機理，而且對等離子體Hg0/NOx 聯(lián)合凈化裝置的優(yōu)化具有