Ag在MgO(001)面吸附與沉積的第一性原理研究.pdf

1、金屬原子在氧化物表面的吸附與沉積過(guò)程是表面科學(xué)的重要課題，由于其在催化，復(fù)合材料，微電子和光電子器件，磁性納米結(jié)構(gòu)領(lǐng)域內(nèi)都有非常廣的應(yīng)用前景，因此受到了廣泛的關(guān)注。Ag/MgO作為一種典型的金屬/氧化物體系，具有很強(qiáng)的代表性，Ag在MgO表面的吸附與沉積過(guò)程今年來(lái)更是引起了廣泛的關(guān)注。為了更進(jìn)一步從微觀上對(duì)該體系的特性進(jìn)行研究，本文采用基于密度泛函理論的第一性原理方法首先研究了Ag原子在清潔的MgO(001)表面吸附與沉積過(guò)程，計(jì)算了不

2、同尺寸的Ag原子團(tuán)簇在MgO(001)面吸附的幾何構(gòu)型、吸附能和粘附能。并對(duì)其電子結(jié)構(gòu)進(jìn)行了計(jì)算。研究結(jié)果表明：?jiǎn)蝹€(gè)Ag原子吸附在MgO(001)時(shí)，MgO表面的O原子頂點(diǎn)為最穩(wěn)定吸附點(diǎn)，Ag原子與O原子之間形成較弱的化學(xué)吸附。當(dāng)Ag團(tuán)簇吸附時(shí)，我們考慮了不同結(jié)構(gòu)的團(tuán)簇構(gòu)型，計(jì)算結(jié)果表明，立式的平面結(jié)構(gòu)比平面結(jié)構(gòu)要更穩(wěn)定，是最穩(wěn)定的吸附結(jié)構(gòu)。由于吸附Ag原子之間的相互作用較強(qiáng)，以及Ag原子在MgO(001)表面較低的擴(kuò)散勢(shì)壘，后來(lái)的Ag

3、原子更傾向于與先前所吸附的Ag原子相結(jié)合，形成一個(gè)個(gè)獨(dú)立的原子島，使得Ag原子在MgO(001)面的沉積過(guò)程中遵循一個(gè)三維的Volmer-Weber生長(zhǎng)模式。
　　 在實(shí)際應(yīng)用中，MgO表面往往隨著加工手段的不同，會(huì)存在一些如空位點(diǎn)、臺(tái)階等缺陷，這些缺陷對(duì)金屬原子的吸附屬性有著很大的影響，尤其是空位點(diǎn)，如O空位對(duì)吸附的金屬原子的聚集和成核有著很重要的促進(jìn)作用，在本文中，本文采用基于密度泛函理論的第一性原理方法首先研究了Ag原子在

4、帶O空位的缺陷MgO(001)表面吸附與沉積過(guò)程，對(duì)Ag原子在中性的O空位(Fs)以及帶一價(jià)正點(diǎn)荷的O空位(Fs+)的吸附屬性做了一個(gè)較詳細(xì)的研究，獲得了與實(shí)驗(yàn)研究和其他理論工作符合良好的結(jié)果。研究結(jié)果表明：在單個(gè)Ag原子吸附時(shí)，Ag原子在Fs點(diǎn)比在清潔表面時(shí)的結(jié)合程度要強(qiáng)很多，Ag在Fs+點(diǎn)的成鍵更強(qiáng)。但在Ag原子團(tuán)簇吸附時(shí)，中性O(shè)空位Fs對(duì)團(tuán)簇的吸附能與粘附能反而要更強(qiáng)一些。原因是在帶電空位，由于與先吸附的Ag原子的結(jié)合過(guò)于緊密，反