高分辨腔內(nèi)衰蕩光譜技術(shù)及其應(yīng)用.pdf

1、氣相多原子分子光譜一直是人們了解分子內(nèi)部結(jié)構(gòu)和性質(zhì)的一個(gè)重要窗口，在物理和化學(xué)研究中扮演了重要的角色。氣相直接吸收光譜技術(shù)能夠簡單而直接地定量得到分子譜線位置、強(qiáng)度和線型的信息，至今仍然在分析化學(xué)和物理化學(xué)中有廣泛的應(yīng)用。在眾多的直接吸收光譜技術(shù)中，腔內(nèi)衰蕩光譜(CavityRingdown Spectroscopy，CRDS)技術(shù)具有很高的靈敏度，實(shí)驗(yàn)原理較為簡單，顯示著越來越強(qiáng)的生命力。本論文展示的工作主要集中在腔內(nèi)衰蕩光譜儀的搭建

2、及其在多原子分子吸收光譜中的應(yīng)用。
　　 本論文第一章講述腔內(nèi)衰蕩光譜技術(shù)的原琿。對(duì)腔內(nèi)衰蕩光譜技術(shù)的起源及其發(fā)展作了簡單回顧。在第二章中，詳細(xì)敘述了在本實(shí)驗(yàn)室搭建的腔內(nèi)衰蕩光譜儀的各個(gè)部件：光源、模式匹配、光腔的設(shè)計(jì)、信號(hào)探測、數(shù)據(jù)采集、衰蕩曲線擬合等，同時(shí)也討論了在搭建腔內(nèi)衰蕩光譜儀過程中各種問題。為評(píng)估其性能，我們測量了C2H2在12695 cm-1處R(9)躍遷譜線的線型。最終確定光譜儀的靈敏度為7×10-11/cm，光

3、譜分辨率達(dá)到0.0001 cm-1，儀器線寬達(dá)到激光器自身線寬水平，為4×10-5 cm-1。在第三章中，我們利用腔內(nèi)衰蕩光譜儀測量了15N14N16O和14N15N16O分子在近紅外波段的00006-0000和0116-0110的躍遷譜帶，對(duì)其進(jìn)行了轉(zhuǎn)動(dòng)歸屬，并得到了躍遷譜帶的強(qiáng)度。對(duì)13C2H2分子位于12240-12350 cm-1波段的三個(gè)∏u-∑+g躍遷譜帶進(jìn)行了重新研究，與之前的腔內(nèi)衰蕩光譜和腔內(nèi)增強(qiáng)光譜相比，參數(shù)精度更好，

4、并顯示了更好的探測靈敏度。同時(shí)15N15N16O在3500-9000 cm-1波段的傅里葉光譜研究也列入第三章。基于有效哈密頓量模型的預(yù)測，歸屬了6523條譜線，得到了65個(gè)譜帶的振轉(zhuǎn)參數(shù)，其中46個(gè)譜帶是第一次報(bào)道，19個(gè)譜帶的研究參數(shù)精度高于之前的研究。
　　 在第四章中，我們建立了一套可達(dá)液氮溫度的低溫直接吸收光譜裝置。測量了甲烷1.30～1.70μm的直接吸收光譜，光譜測量的噪音水平低至2×10-6 cm-1，對(duì)應(yīng)的可探

5、測吸收譜線強(qiáng)度為10-26 cm·molecule-1(300K，10Torr)。通過測量譜線的多普勒展寬來得到氣體的溫度是一種有效手段，并且可以擬合多條譜線取平均值以提高溫度的精度。我們持續(xù)監(jiān)測了一段光譜從室溫到液氮溫度下的變化，并且驗(yàn)證了數(shù)據(jù)處理時(shí)所采用方法的正確性。我們得到了液氮溫度下的甲烷5852-6181 cm-1波段1350根和7351-7655 cm-1波段3473根躍遷譜線，同時(shí)利用HITRAN數(shù)據(jù)庫中的數(shù)據(jù)，分別得到了