大氣小分子的激光光腔衰蕩光譜線(xiàn)型研究.pdf

1、分子光譜學(xué)作為研究分子結(jié)構(gòu)、性質(zhì)以及分子間作用關(guān)系的重要手段，不僅被廣泛應(yīng)用于化學(xué)、物理、生物等基礎(chǔ)科學(xué)領(lǐng)域，同時(shí)還是環(huán)境、天文觀測(cè)等應(yīng)用領(lǐng)域的重要研究方法。近年來(lái)，人們對(duì)于全球溫室氣體排放（例如二氧化碳）的監(jiān)控、大氣污染物的檢測(cè)以及天文觀測(cè)中對(duì)于星際氣體、宇宙起源等太空探索都主要依賴(lài)于光譜學(xué)手段。另一方面，隨著高精密原子分子光譜技術(shù)的發(fā)展，一些原子、分子光譜也被應(yīng)用于檢驗(yàn)基本物理定律和測(cè)定基本物理常數(shù)（如精細(xì)結(jié)構(gòu)常數(shù)以及波爾茲曼常數(shù)等

2、）。這些光譜學(xué)應(yīng)用都依賴(lài)于可靠可信的光譜數(shù)據(jù)參數(shù)，而如何得到這些光譜參數(shù)則主要依賴(lài)于對(duì)實(shí)驗(yàn)測(cè)量光譜的擬合，目前被廣泛使用的HITRAN數(shù)據(jù)庫(kù)所采用的就是最常用的伏特(Voigt)線(xiàn)型來(lái)擬合得到的各類(lèi)光譜參數(shù)，包括譜線(xiàn)的位置、強(qiáng)度、位移系數(shù)以及展寬系數(shù)。但隨著光譜技術(shù)的進(jìn)一步發(fā)展，以及人們對(duì)于大氣遙感探測(cè)所需要的光譜數(shù)據(jù)有了更高精度的要求，伏特(Voigt)線(xiàn)型不再能夠滿(mǎn)足需求，因此越來(lái)越多精度更高、也更復(fù)雜的光譜線(xiàn)型理論被發(fā)展起來(lái)。

3、r>　　本論文的主要工作是通過(guò)發(fā)展高精密激光光腔衰蕩光譜方法來(lái)研究大氣小分子的高精密光譜，并通過(guò)考慮不同光譜的信噪比、測(cè)量壓力以及譜線(xiàn)的頻率精度來(lái)選擇合適光譜線(xiàn)型解析光譜，獲得了重要的光譜信息參數(shù)，包括譜線(xiàn)的位置、強(qiáng)度、位移系數(shù)以及展寬系數(shù)、壓窄系數(shù)等。同時(shí)對(duì)光譜線(xiàn)型展開(kāi)了細(xì)致的研究，對(duì)于未來(lái)利用光譜手段測(cè)量波爾茲曼常數(shù)具有重要意義。
　　本論文的主要內(nèi)容有:
　　第一章介紹光譜線(xiàn)型的發(fā)展，造成譜線(xiàn)展寬的主要因素，以及在此基

4、礎(chǔ)上通過(guò)考慮不同作用機(jī)理所發(fā)展出的各類(lèi)光譜線(xiàn)型，包括伏特(Voigt)、軟球碰撞線(xiàn)型(Galatry)、硬球碰撞線(xiàn)型(Rautian)、部分修正的速度相關(guān)硬球碰撞線(xiàn)型(HTP)等。同時(shí)介紹光譜線(xiàn)型參數(shù)的具體含義以及其與壓力溫度等的相關(guān)性，另外簡(jiǎn)要概述多原子分子的紅外振轉(zhuǎn)光譜結(jié)構(gòu)和躍遷選擇定則。
　　第二章簡(jiǎn)要介紹幾種目前主要的高分辨光譜技術(shù)，并重點(diǎn)說(shuō)明光腔衰蕩光譜原理、高精度光腔衰蕩光譜實(shí)驗(yàn)裝置的改進(jìn)和發(fā)展。同時(shí)詳細(xì)闡述實(shí)驗(yàn)室所發(fā)

5、展的高真空激光光腔衰蕩光譜實(shí)驗(yàn)裝置的結(jié)構(gòu)，在可探測(cè)波段780-850 nm內(nèi)，它的探測(cè)靈敏度達(dá)到10-11/cm，同時(shí)頻率精度達(dá)到亞MHz水平。
　　第三章介紹利用光腔衰蕩光譜技術(shù)測(cè)量重要大氣小分子如水分子（及其同位素）、二氧化碳、一氧化碳分子在相關(guān)可探測(cè)波段的振轉(zhuǎn)躍遷光譜，采用高斯線(xiàn)型(Gaussian)以及伏特(Voigt)線(xiàn)型擬合譜線(xiàn)得到相關(guān)光譜信息參數(shù)。
　　第四章介紹氫分子的電四極矩躍遷高精密光譜研究工作。通過(guò)采用

6、軟球碰撞線(xiàn)型(Galatry)、硬球碰撞線(xiàn)型(Rautian)、速度相關(guān)的伏特線(xiàn)型(SDVP)等復(fù)雜線(xiàn)型來(lái)擬合光譜，得到氫分子的第二泛頻電四極躍遷譜線(xiàn)的位置以及強(qiáng)度、展寬、壓窄等光譜參數(shù)。同時(shí)還研究了不同緩沖氣體對(duì)于氫分子S3(1)躍遷的碰撞線(xiàn)型變化，發(fā)現(xiàn)了氫分子在不同緩沖氣中的碰撞線(xiàn)型不僅包含有分子間碰撞所帶來(lái)的Dicke壓窄效應(yīng)，還存在不可忽略的速度依賴(lài)效應(yīng)。因此通過(guò)采用考慮速度依賴(lài)效應(yīng)的硬球碰撞模型得到SDHC線(xiàn)型，來(lái)擬合光譜得到