Au-13X催化劑的研制及對(duì)一氧化碳氧化性能的研究.pdf

1、該課題以13X分子篩為原料,經(jīng)過(guò)NaNO3等改性后作為載體,采用離子交換法制成了用于CO催化氧化的金催化劑,同時(shí)制備了Au和Fe,Au和Pt,Au和Pd雙金屬體系催化劑.在CO濃度為3％時(shí),對(duì)催化劑的活性進(jìn)行了評(píng)價(jià);另外運(yùn)用XRD,XPS,SEM等方法對(duì)所制備的催化劑進(jìn)行了表征,探討了各種因素對(duì)催化劑活性的影響.試驗(yàn)結(jié)果表明:以改性13X分子篩為載體的催化劑活性優(yōu)于以13X分子篩為載體的催化劑,原因在于改性增加了13X分子篩中Na含量,

2、利于活性組分金的負(fù)載.以氯金酸為金的前驅(qū)體制備Au/13X時(shí),氯金酸的濃度為1.46×10-3 mol/L,溶液的pH為6,反應(yīng)溫度為80℃,反應(yīng)時(shí)間為2h,在該實(shí)驗(yàn)條件下獲得了性能較好的催化劑.該系列催化劑在120℃,GHSV=24000h-1,可將3％的CO完全轉(zhuǎn)化.pH值是最關(guān)鍵的制備條件,決定了氯金酸在溶液中的前驅(qū)體的狀態(tài).為了提高催化劑的催化活性,該文也制備了Au-Fe/13X,Au-Pt/13X,Au-Pd/13X雙金屬體系

3、催化劑.Fe的負(fù)載采用等體積浸漬法和離子交換法,然后再負(fù)載Au.活性評(píng)價(jià)結(jié)果表明,用離子交換法制備的Au-Fe/13X催化劑活性最好.由于金和鐵之間存在較強(qiáng)的相互作用,非常利于金微粒在分子篩上的負(fù)載,分子篩上的金微粒大部分在超級(jí)籠中,粒度較小,因此對(duì)CO氧化反應(yīng)的催化活性較好.實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明:經(jīng)過(guò)灼燒后,金元素大部分以氧化金的狀態(tài)存在.氧化態(tài)的金可能是Au/13X等系列催化劑的活性位.利用分子篩組裝(瓶中造船)技術(shù),把Pt轉(zhuǎn)化為[Pt(N