釹改性TiO-,2-光催化二氧化碳和水合成甲醇.pdf

1、將光促表面催化反應(yīng)技術(shù)應(yīng)用于CO<,2>與H<,2>O合成CH<,3>OH這一熱表面催化難以實(shí)現(xiàn)的反應(yīng)體系，不僅可利用自然界中廉價(jià)而豐富的碳資源，減輕二氧化碳對環(huán)境所造成的負(fù)面影響，而且產(chǎn)物甲醇又是非常重要的化工基礎(chǔ)原料，由其可以合成諸如汽油等非常重要的有機(jī)物，所以具有重要意義。 本文使用稀土金屬和過渡金屬通過溶膠．凝膠法和等體積浸漬法對納米二氧化鈦進(jìn)行改性，考察了不同的摻雜方法、摻雜離子的種類、摻雜離子量、熱處理溫度等因素對二

2、氧化鈦的晶型結(jié)構(gòu)以及光催化活性的影響。并將各催化劑用于目的反應(yīng)對改性效果進(jìn)行評價(jià)，比較后將工作重點(diǎn)放在改性效果顯著的稀土金屬釹和過渡金屬銅、鐵的改性研究，嘗試?yán)眠^渡金屬和稀土金屬對二氧化鈦進(jìn)行共摻雜改性。采用X-射線衍射(XRD)、透射電鏡(TEM)、紫外-可見吸收光譜(UV-Vis)、紅外光譜(IR)、拉曼光譜(FT-Raman)、光電化學(xué)性能等測試手段對各改性納米TiO<,2>進(jìn)行物性表征，對比研究了離子單摻雜和過渡金屬-稀土金屬

3、離子共摻雜催化劑的材料結(jié)構(gòu)、吸光性能、化學(xué)吸附性能等的差異，探討了各摻雜離子在催化劑中的作用機(jī)理。并探索了目的反應(yīng)體系中溫度、二氧化碳壓強(qiáng)、光照時間及催化劑用量等各因素對目的產(chǎn)物甲醇產(chǎn)量的影響。 實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示用溶膠凝膠法制備的催化劑平均粒徑小，分布均勻，且與等體積浸漬法制備的催化劑比較，對目的反應(yīng)的催化效果更好。釹的摻雜抑制了高溫煅燒過程中氧化鈦從銳鈦礦相向金紅石相的轉(zhuǎn)化，同時有效抑制了TiO<,2>的粒徑增長，另外，光響應(yīng)范圍

4、向可見光方向紅移，擴(kuò)展了TiO<,2>利用太陽光波長的范圍，提升了對可見光的敏感度。銅或鐵與釹元素的共摻雜可能存在協(xié)同效應(yīng)，過渡金屬元素的加入進(jìn)一步提升了TiO<,2>的催化活性，其中在同等反應(yīng)條件下1％Cu<'2+>-0.2％Nd<'3+>-TiO<,2>催化下的甲醇產(chǎn)量是0.2％Nd<'3+>-TiO<,2>催化下甲醇產(chǎn)量的2.3倍，1％Cu<'2+>-TiO<,2>催化下產(chǎn)量的7.8倍。 對于催化劑中金屬最佳摻雜量的確定，