共存Al-，Ga-ferrihydrite相轉(zhuǎn)化機理研究.pdf

1、鐵氧化物是自然界中存在最為廣泛的化合物之一，它們幾乎遍布全球的各個角落。鐵氧化物種類繁多，不同物種之間可以相互轉(zhuǎn)化。有關(guān)鐵氧化物的形成與相轉(zhuǎn)化研究一直十分活躍。其中，以ferdhydrite為前驅(qū)物的轉(zhuǎn)化過程的研究較為引人注目。Ferrihydrite轉(zhuǎn)化產(chǎn)物可以是α-FeOOH．γ-FeOOH和α-Fe<,2>O<,3>等中的一種或幾種，具體取決于溶液的組成、溫度、時間、外加離子或分子等。我們前期的研究結(jié)果表明微量Fe(Ⅱ)對ferr

2、ihydrite的相轉(zhuǎn)化具有明顯的催化作用。本論文旨在研究與ferrihydrite共存的金屬離子對其相轉(zhuǎn)化及催化相轉(zhuǎn)化過程的影響。一方面有利于進(jìn)一步認(rèn)識自然環(huán)境中鐵氧化物的轉(zhuǎn)化過程，另一方面，還可為Fe(Ⅱ)催化相轉(zhuǎn)化機理提供進(jìn)一步的實驗依據(jù)。本論文的主要研究內(nèi)容包括： 系統(tǒng)研究了Al(Ⅲ)在ferdhydrite的相轉(zhuǎn)化及催化相轉(zhuǎn)化過程中所起的作用，考察了不同鋁離子摻雜濃度、初始pH值、鋁離子加入方式對反應(yīng)的影響。結(jié)果表明：

3、少量Al(III)存在使轉(zhuǎn)化速率明顯減慢，抑制了反應(yīng)的進(jìn)行，隨著鋁離子濃度的增加，抑制作用增強。在有、無催化劑Fe(Ⅱ)存在時，不同鋁離子加入方式對反應(yīng)的影響不盡相同。無Fe(Ⅱ)存在時，采用連續(xù)沉淀法制備的Al-ferrihydrite的反應(yīng)速率快于采用共沉淀法時的反應(yīng)速率，說明此時固相轉(zhuǎn)化機理占主導(dǎo)地位；有Fe(Ⅱ)存在時，共沉淀法的反應(yīng)速率快于連續(xù)沉淀法，此時ferrihydrite轉(zhuǎn)化過程以溶解再結(jié)晶為主。在適當(dāng)條件下(初始pH

4、=9，n<,Al>/nFe≤0.18)，摻鋁ferrihydrite的轉(zhuǎn)化產(chǎn)物仍為純相的α-Fe<,2>O<,3>粒子。當(dāng)鋁離子摻雜濃度(n<,Al>/n<,Fe>=0.14)較高時，得到了徑厚比較高的片狀α-Fe<,2>O<,3>。實驗結(jié)果表明該片狀α-Fe<,2>O<,3>的形成經(jīng)歷了溶解再結(jié)晶過程。 研究了鋁的同族元素鎵對ferrihyddte轉(zhuǎn)化的影響，觀察了在不同的鎵離子摻雜濃度、初始pH值、鎵離子加入方式條件下的反應(yīng)