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文檔簡介
1、在納米技術領域,“自下而上”制造結構材料的方法之一是利用大分子的自發(fā)組裝。人們認為雙親分子自組裝形成的超分子和有序結構可以用于開發(fā)很多新型納米技術的應用?!白韵露稀狈椒ǔ晒Φ年P鍵是能夠預測和控制分子自組裝所形成的納米結構。在制造納米尺度模版方面,一類非常有前景的分子是嵌段共聚物,它們是由兩種或者多種化學性質(zhì)不同的均聚物通過共價鍵連接而成的大分子。近年來的研究顯示通過調(diào)節(jié)嵌段長度,共聚物鏈結構和單體的類型,嵌段共聚物可被用于設計很多具有
2、奇特結構的材料。嵌段共聚物在選擇性溶劑中的自組裝具有重要意義,因為它能形成不同形狀和不同內(nèi)部結構的膠束,從而為制造具有納米結構的材料提供了眾多的途徑。特別是嵌段共聚物形成多相分隔膠束標志著向獲取具有多功能和在若干長度尺度上可設計結構特征的多級自組裝邁出了重要的一步。在本論文中,我們用模擬退火方法對三嵌段共聚物的溶液態(tài)自組裝進行了系統(tǒng)研究,考察了不同參數(shù)對膠束形態(tài)和形狀的影響;觀察到多種多相分隔膠束;分析了嵌段共聚物鏈在一些典型膠束中的排
3、列方式。本研究分為四個部分:
第一章對嵌段共聚物的背景、研究中所使用的模型和方法、和論文的框架做了簡要介紹。
第二章對雙親星形ABC三嵌段共聚物溶液的自組裝進行了系統(tǒng)研究。雜鏈星形三嵌段共聚物在溶劑中的自組裝為獲得多相分隔膠束提供了一條便捷而有效的途徑。模擬中我們發(fā)現(xiàn)了豐富的多相分隔膠束;構建了典型星形三嵌段共聚物體系的相圖。我們發(fā)現(xiàn)膠束的整體形態(tài)在很大程度上由親溶劑A-支鏈的體積分數(shù)控制,而內(nèi)部相分離結構則
4、依賴于兩種斥溶劑支鏈(B和C)的體積分數(shù)比。嵌段-溶劑和嵌段一嵌段之間的相互作用可用于調(diào)控A-支鏈的有效體積分數(shù)從而可導致膠束形態(tài)的轉變。在B和C兩斥溶劑支鏈長度相等的三嵌段共聚物體系中,觀察到幾種新型膠束,包括:具有橫向結構(螺旋或堆疊的圓環(huán))的囊泡、節(jié)形半囊泡,和橢圓形或三角形片層。當B和C支鏈的長度不相等時,觀察到多相分隔的圓盤和洋蔥等新型膠束結構。
第三章研究了雙親線形三嵌段共聚物的溶液態(tài)自組裝行為??疾炝斯簿畚锏?/p>
5、組分、嵌段-溶劑和嵌段-嵌段之間的相互作用對膠束形態(tài)和形態(tài)轉變的影響。首先,我們研究了線形ABC三嵌段共聚物在對其中間的B-嵌段具有選擇性的溶劑中的自組裝行為。通過將大量的模擬結果與星形ABC三嵌段共聚物或AB、BC兩嵌段共聚物所形成的膠束形態(tài)對比,我們發(fā)現(xiàn)親溶劑B-嵌段對斥溶劑微區(qū)的空間分布和形狀的限制非常明顯。隨著增加兩種斥溶劑嵌段之間的不相容性,在高濃度的共聚物體系中觀察到大量的復雜膠束,如囊泡、多層的大囊泡、復雜網(wǎng)絡籠狀膠束和平
6、面網(wǎng)絡膠束等。對線形ABA三嵌段共聚物在對中間β-嵌段具有選擇性的溶劑中的自組裝行為進行了研究。我們發(fā)現(xiàn)隨著A-嵌段和溶劑之間的相互作用強度的不斷增加,體系依次形成球狀、柱狀、圓環(huán)狀、圓盤狀、網(wǎng)絡籠狀膠束和囊泡。通過改變A-嵌段和溶劑之間的相互作用和體系的濃度,我們構建了兩種具有不同組分的嵌段共聚物體系的膠束形態(tài)相圖。發(fā)現(xiàn)溶液濃度的增高可以使體系形成復雜形態(tài)的膠束。隨后,我們對線形ABC三嵌段共聚物在對其一端嵌段具有選擇性的溶劑中的自組
7、裝行為進行了研究。通過改變斥溶劑A-嵌段的體積分數(shù),我們在體系中觀察到豐富的奇特膠束結構;我們發(fā)現(xiàn)兩種斥溶劑嵌段(A和B)之間的體積分數(shù)比的增大可以使膠束的形態(tài)從核-殼-冠結構轉變到樹梅狀,此外,體系的濃度控制著膠束形態(tài)的復雜性。膠束的詳細內(nèi)部結構取決于兩種斥溶劑嵌段之間的不容性。我們發(fā)現(xiàn)親溶劑的C-嵌段通過控制三嵌段共聚物鏈的排列方式和其在膠束中的位置,在很大程度上決定著膠束的形態(tài)。最后,我們對由線形ABC三嵌段共聚物在對其兩端A-和
8、C-嵌段都具有選擇性的溶劑中所形成的膠束進行了研究。通過跟AB或ABA嵌段共聚物形成的膠束進行對比,我們發(fā)現(xiàn)三種體系中膠束形態(tài)和形態(tài)轉變的相似性源于嵌段共聚物僅包含一條斥溶劑嵌段。
第四章研究了線形ABC三嵌段共聚物在對其三個嵌段都排斥的溶劑中的自組裝行為。我們對共聚物三個嵌段的體積分數(shù)、嵌段之間的不相容性和溶劑性質(zhì)對膠束形態(tài)的調(diào)控進行了系統(tǒng)的考察。我們觀察到大量奇特的膠束形態(tài)和若干個形態(tài)轉變。模擬結果顯示膠束的結構和形狀
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