鈀修飾陣列碳納米管電極對(duì)多氯聯(lián)苯的電還原脫氯.pdf

1、近年來(lái)，電還原法處理氯代有機(jī)物，因脫氯效率高、操作簡(jiǎn)便、環(huán)境友好等優(yōu)點(diǎn)，引起了研究者的廣泛重視。本論文制備了負(fù)載有金屬鈀催化劑的碳納米管陣列作為電極用于電催化還原脫氯處理水中難降解的多氯聯(lián)苯，以降低其生物毒性和提高可生化降解性。主要開展了以下幾方面的工作： 采用化學(xué)氣相沉積法在金屬鈦基底上制備有序陣列碳納米管電極并對(duì)其進(jìn)行純化，考察了沉積溫度、催化劑前驅(qū)體(二茂鐵)濃度和沉積時(shí)間對(duì)電極形貌的影響。通過(guò)掃描電鏡(SEM)和透射電鏡

2、(TEM)分析表明，在沉積溫度為800℃，二茂鐵濃度為24mg/mL，沉積時(shí)間為5min的條件下制備的碳納米管在鈦基底上致密均勻生長(zhǎng)，陣列性良好，長(zhǎng)度適中，外徑約為80nm，內(nèi)徑約為15nm。純化后電極形貌未受到破壞，性能得到改善. 采用恒電流電沉積法在有序陣列碳納米管電極上負(fù)載鈀催化劑，考察了電流密度和沉積時(shí)間對(duì)電極形貌和性能的影響，通過(guò)透射電鏡觀察發(fā)現(xiàn)在電流密度為1.0mA/cm2、沉積時(shí)間為10min時(shí)，催化劑顆粒的數(shù)量適

3、中，分散均勻，平均粒徑約為10nm。對(duì)電極進(jìn)行X-射線衍射(XRD)和能量分散X-射線(EDX)分析證實(shí)了鈀在電極上的存在。循環(huán)伏安分析表明了載鈀陣列碳納米管(Pd/CNTs/Ti)電極優(yōu)良的電化學(xué)性能。 將用上述方法制備的Pd/CNTs/Ti電極用于對(duì)目標(biāo)物2,4,5-三氯聯(lián)苯(PCB29)進(jìn)行電催化還原脫氯降解，考察了電極的制備條件，支持電解質(zhì)的種類和濃度，工作電壓和PCB29初始濃度對(duì)降解效果的影響。研究表明，在0.05m

4、ol/L硫酸作支持電解質(zhì)、工作電壓為-1.0V時(shí)，Pd/CNTs/Ti電極對(duì)初始濃度為20mg/L的PCB29電解6h的降解率能達(dá)到90％，優(yōu)于載鈀的石墨(Pd/Graphite)電極和鈦(Pd/Ti)電極。對(duì)降解產(chǎn)物進(jìn)行定性分析發(fā)現(xiàn)降解過(guò)程中有一氯聯(lián)苯、二氯聯(lián)苯和聯(lián)苯生成，同時(shí)溶液中的氯離子濃度也隨著降解的進(jìn)行逐漸增大，證實(shí)了電還原脫氯反應(yīng)的發(fā)生。 總之，本研究用較簡(jiǎn)單的方法制備出了載鈀陣列碳納米管電極，優(yōu)化了電極制備條件，考