多步驟固相反應的熱分解動力學研究.pdf_第1頁
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文檔簡介

1、熱分析研究的是物質的物理性質和化學性質隨溫度變化的關系。熱分析動力學是通過測量物質的物理性質隨溫度變化的函數(shù)來確定該變化過程的動力學信息的一種方法。
  熱分析動力學自建立之初由對均相體系的研究逐漸轉向對非均相體系的研究,尤其是固相體系的熱分解動力學引起了人們的極大興趣。
  本文以普通瓜環(huán)Qn[n=5,6,7,8]和兩種礦物為對象,主要以熱分析技術(TG、DTA、DSC等)為手段,分別研究了它們在惰性氣氛中的熱分解情況,并

2、重點探討了它們在300~600℃(普通瓜環(huán))和400~900℃(礦物)熱分解反應動力學,對它們的熱分解過程進行了model-free和model-fitting動力學分析,確定了最佳的“動力學三因子”。首先,通過自由模型法初步得出活化能Ea和指前因子A,為后續(xù)分析提供最優(yōu)化條件。其次,結合所得數(shù)據(jù)設定合理參數(shù)進行多元非線性擬合,得出最概然機理、活化能、指前因子,同時也為進一步改進和提出新的熱分析動力學處理方法提供依據(jù)。
  研究結

3、果如下:
  1.Qn[n=5,6,7,8]分解的最概然機理都遵循:A—1→B—2→C,第一步反應擬合的最可幾動力學模型為Fn,即簡單級數(shù)的n級反應,動力學模型函數(shù)為f(α)=(1-α)n,優(yōu)化后的活化能在121.2~203.2KJ/mol的范圍內。第二步反應擬合的最可幾動力學模型為CnB,即自催化的n級反應,動力學模式函數(shù)為f(α)=(1-α)n(1+Kcatα),優(yōu)化后的活化能范圍為254.8~271.2KJ/mol。

4、  2.取菱鎂礦在400~900℃溫度范圍內熱分解的整個過程進行動力學分析。用model-free法分析后,發(fā)現(xiàn)該熱分解為一步反應,同時得到非線性回歸的初始值。然后用非線性回歸方法分析處理。最后得到其最概然機理為Bna,機理函數(shù)是f(α)=αα-(1-α)n,動力學模型和實驗數(shù)據(jù)相吻合。優(yōu)化后的活化能為160.33KJ/mol。
  3.方解石在氮氣氣氛中熱分解過程的結果表明,其最概然機理為R2,機理函數(shù)是f(α)=2(1-α)1

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