二氧化碳-乙醇-環(huán)氧丙烷合成碳酸二乙酯的研究.pdf

1、碳酸二乙酯（DEC）是一種重要的化工產(chǎn)品。目前，合成 DEC的傳統(tǒng)工藝中存在催化劑活性低，毒性大，原料價(jià)格高，產(chǎn)量低等技術(shù)限制。而采用二氧化碳（CO2）與乙醇催化合成 DEC的方法已受到國內(nèi)外學(xué)者的廣泛關(guān)注，因其工藝操作簡(jiǎn)單，發(fā)展前景好。對(duì)CO2的合理利用，在有效解決環(huán)境問題的同時(shí)，又開發(fā)了新的碳資源，符合綠色化學(xué)工藝的要求。
　　本課題主要目標(biāo)是研究CO2-乙醇-環(huán)氧丙烷合成DEC的反應(yīng)中催化劑的性能對(duì)反應(yīng)產(chǎn)率的影響，并對(duì)催化劑

2、的篩選和結(jié)構(gòu)性能進(jìn)行研究，考查催化劑在合成 DEC反應(yīng)中的催化結(jié)果。實(shí)驗(yàn)首先選用氧化鈰（CeO2）催化劑進(jìn)行反應(yīng)，但合成DEC的產(chǎn)率極低，僅為0.27％。故對(duì)催化劑進(jìn)行改性，以 CeO2為主催化劑浸漬負(fù)載制備多組分催化劑，并對(duì)催化劑負(fù)載量，焙燒溫度以及反應(yīng)物用量比進(jìn)行優(yōu)化，通過表征分析觀察催化劑的結(jié)構(gòu)性能與催化效果的關(guān)系。
　　首先以沉淀法制備CeO2催化劑，然后以等體積浸漬法將物質(zhì)浸漬負(fù)載到CeO2催化劑，制備負(fù)載型催化劑。通過

3、反應(yīng)挑選出K2O-CeO2催化劑的活性最高。對(duì)催化劑進(jìn)行失重分析（TGA），比表面積測(cè)定（BET），X射線衍射（XRD）和透射電子顯微鏡（TEM）等表征分析，觀察其晶體結(jié)構(gòu)，粒徑大小以及熱穩(wěn)定性對(duì)催化結(jié)果的影響。最終得出K2O-CeO2催化劑的焙燒溫度為500℃，其中催化劑中 K2O的摩爾負(fù)載量為20％時(shí)， K2O-CeO2表現(xiàn)出較好的催化性能。控制最佳實(shí)驗(yàn)條件， CO2：乙醇：PO摩爾比為0.29:0.17:0.14，在反應(yīng)起始?jí)毫?/p>