(H2O)10-(Glycine)n(n=1-3)團(tuán)簇結(jié)構(gòu)和特性的理論研究.pdf

1、甘氨酸，又名氨基乙酸、氨基醋酸。它作為最簡(jiǎn)單的氨基酸，在生物、化學(xué)領(lǐng)域扮演著重要的角色。作為生命的基礎(chǔ)物質(zhì)之一，它與水的結(jié)合方式是人們感興趣的課題。
　　本文討論了(H2O)10-(Glycine)n(n=1-3)團(tuán)簇的結(jié)構(gòu)與性質(zhì)，以期探索生命物質(zhì)的基礎(chǔ)有機(jī)小分子在水團(tuán)簇中的聚集特征。首先，我們采用Compass分子力場(chǎng)，應(yīng)用NVT系綜的分子動(dòng)力學(xué)，產(chǎn)生一系列(H2O)10-(Glycine)n(n=1-3)水合團(tuán)簇的初始位形;然

2、后，采用GGA/PBE的密度泛函理論計(jì)算，對(duì)通過(guò)分子動(dòng)力學(xué)得到的近1500種(H2O)10-(Glycine)n(n=1-3)的初始位形進(jìn)行能量最小化;對(duì)于能量較低的結(jié)構(gòu)位形，再UPBEPBE/6-31g(d)的級(jí)別上進(jìn)行了進(jìn)一步的結(jié)構(gòu)優(yōu)化（能量最小化），討論它們的構(gòu)型規(guī)律和物理特性，主要結(jié)論如下:
　　1.(H2O)10-Glycine所有形成的復(fù)合物中，呈現(xiàn)Glycine與水集團(tuán)疏離的現(xiàn)象。在(H2O)10-Glycine最穩(wěn)

3、態(tài)和亞穩(wěn)態(tài)的復(fù)合物中，均有17個(gè)氫鍵，多于其它結(jié)構(gòu)的復(fù)合物;氫鍵的平均距離略短于其它復(fù)合物氫鍵平均長(zhǎng)度;O--H...O的角度約為180°。水分子中的-OH與Glycine中的-COOH結(jié)合，形成環(huán)狀結(jié)構(gòu)，且以四元環(huán)居多。甘氨酸的羧基-COOH中的H與水分子中的O原子通過(guò)氫鍵結(jié)合時(shí)，-COOH中的氫原子作為質(zhì)子供體，水分子中的氧原子作為質(zhì)子受體。在-COOH中的氧原子與水分子中的H原子通過(guò)氫鍵結(jié)合時(shí)，氧原子作為質(zhì)子受體，氫原子作為質(zhì)子供

4、體。由于水分子與甘氨酸的相互作用，導(dǎo)致甘氨酸中的鍵長(zhǎng)相對(duì)于單體時(shí)變短，使鍵能增大。
　　2.(H2O)10-(Glycine)2所形成的復(fù)合物中，同樣呈現(xiàn)Glycine與水集團(tuán)的疏離;(H2O)10-(Glycine)2的最穩(wěn)態(tài)和亞穩(wěn)態(tài)結(jié)構(gòu)中，兩個(gè)甘氨酸中的羧基和氨基分別與水分子之間形成氫鍵，整體呈現(xiàn)出籠狀結(jié)構(gòu)。水分子中的-OH多與Glycine中的-COOH結(jié)合，形成環(huán)的形式，(H2O)10-(Glycine)2的最穩(wěn)態(tài)結(jié)構(gòu)中有

5、21個(gè)氫鍵，(H2O)10-(Glycine)2的亞穩(wěn)態(tài)結(jié)構(gòu)中有22個(gè)氫鍵。甘氨酸以及甘氨酸與水分子間的鍵長(zhǎng)也隨著穩(wěn)定性的降低變長(zhǎng);O--H...O的角度略小于180°。
　　3.在(H2O)10-(Glycine)3所形成的復(fù)合物中，Glycine與水集團(tuán)之間呈現(xiàn)疏離的狀態(tài)，同時(shí)三個(gè)甘氨酸之間也是互相遠(yuǎn)離。(H2O)10-(Glycine)3的最穩(wěn)態(tài)結(jié)構(gòu)有24個(gè)氫鍵、亞穩(wěn)態(tài)結(jié)構(gòu)中有25個(gè)氫鍵。所有的復(fù)合物中，整體呈現(xiàn)能量越低氫鍵

6、個(gè)數(shù)越多的趨勢(shì)。最穩(wěn)定的結(jié)構(gòu)中，三個(gè)甘氨酸的羧基和氨基分別與水分子之間形成氫鍵，整體呈現(xiàn)出籠狀結(jié)構(gòu)。與(H2O)10-Glycine和(H2O)10-(Glycine)2類(lèi)似，甘氨酸以及甘氨酸與水分子間的鍵長(zhǎng)越長(zhǎng)的復(fù)合物穩(wěn)定性越低，O--H...O的角度都是略小于180°。
　　在我們研究的范圍內(nèi)，甘氨酸沒(méi)有嵌入水團(tuán)簇的內(nèi)部，它吸附在水團(tuán)簇的表面，和水分子以環(huán)的形式結(jié)合。主要的分子間氫鍵相互作用發(fā)生在H2O和Glycine的羧基-