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1、直接甲酸燃料電池(Direct formic acid fuel cell,DFAFC)具有甲酸滲透率低、無毒、不易燃、運(yùn)輸和存儲(chǔ)方便等優(yōu)點(diǎn),適用于微型電源、便攜式電源等領(lǐng)域,近年來受到廣泛關(guān)注。然而陽極甲酸電氧化反應(yīng)(Formic acid electrooxidation reaction,F(xiàn)AOR)催化劑的活性與穩(wěn)定性差阻礙了DFAFC商業(yè)化的進(jìn)程。碳化鎢(WC)具有獨(dú)特的類Pt特性,酸性介質(zhì)中穩(wěn)定性良好,高比表面積、高穩(wěn)定性WC
2、將有可能利于提升催化劑活性和穩(wěn)定性。針對(duì)高溫碳化法制備WC易團(tuán)聚、比表面積低的問題,本論文設(shè)計(jì)制備了兩類高比表面積WC基載鈀催化劑,通過現(xiàn)代譜學(xué)顯微技術(shù)表征了催化劑物性,借助電化學(xué)方法評(píng)價(jià)了其對(duì)FAOR的催化活性和穩(wěn)定性,主要結(jié)論如下:
(1)采用模板-熱解法制備了高分散Pd/WCx-T(x是指不同粒徑的SiO2微球模板)系列電催化劑。將不同粒徑的SiO2微球模板與碳源、鎢源直接混合,通過高溫?zé)峤庵频酶弑缺砻娣eWCx-T,其中
3、WC50-900比表面積404.37 m2 g-1,高于商業(yè)化Vulcan XC-72(250 m2 g-1);采用浸漬還原法制得Pd/WCx-T系列催化劑,20% Pd/WC10-900催化劑Pd納米粒子均勻分布于WC10-900表面;其催化FAOR的活性大小為847.25 mA mg-1,是20% Pd/C(113.72 mA mg-1)的7.45倍;
(2)以高比表面積、高導(dǎo)電性的石墨烯為基底,利用高溫?zé)峤?模板法在其表
4、面擔(dān)載WC制備了石墨烯-碳化鎢(GW)復(fù)合載體,通過浸漬還原法合成了Pd/GWy(y是指GW復(fù)合載體中WC質(zhì)量分?jǐn)?shù))系列催化劑。Pd/GW20催化劑Pd納米粒子粒徑為5-9 nm,均勻分散于GW復(fù)合載體表面;Pd/GW20催化劑催化FAOR的活性大小為811.5 mA mg-1,高于Pd/G(703.5 mA mg-1);電位在0.1 V(vs.Ag/AgCl)下進(jìn)行1800 s I-t測(cè)試,Pd/GW20催化劑電流密度衰減53.4%,
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