交替微波快速催化合成碳化鎢及碳化鎢基燃料電池催化劑的研究.pdf

1、催化劑是質(zhì)子交換膜燃料電池和直接甲醇燃料電池的關(guān)鍵材料。目前，燃料電池中最常用的陽(yáng)極和陰極催化劑依然是鉑。然而鉑的價(jià)格太高且儲(chǔ)量少，這些不利因素都阻礙了燃料電池實(shí)現(xiàn)商業(yè)化。因此，開(kāi)發(fā)新的催化劑來(lái)降低鉑的用量甚至取代鉑成為非常迫切的任務(wù)。為了降低鉑的用量，其中一個(gè)急需解決的問(wèn)題就是甲醇氧化過(guò)程中生成的類CO中間物對(duì)鉑產(chǎn)生毒化。為了解決一氧化碳毒化的問(wèn)題，許多研究者對(duì)此進(jìn)行了詳細(xì)的研究，這些研究發(fā)現(xiàn)PtRu/C催化劑表現(xiàn)出最優(yōu)越的一氧化碳抗

2、毒化能力，而這種特性基于雙功能機(jī)理。鉑與oxophilic元素互相結(jié)合能夠提高水在低電位的活性，這一過(guò)程會(huì)生成一系列氧化物，這些氧化物會(huì)對(duì)反應(yīng)過(guò)程中的某些中間態(tài)物質(zhì)進(jìn)行氧化同時(shí)能夠有效地阻止一氧化碳對(duì)催化劑表面的毒化。 碳化鎢作為電催化劑的載體已被廣泛地運(yùn)用于醇氧化、氧還原的研究中。碳化鎢不僅在酸性溶液中穩(wěn)定，而且對(duì)一氧化碳和二硫化物具有很高的抗毒化能力。這種特性使碳化鎢負(fù)載的催化劑在醇氧化中表現(xiàn)出優(yōu)異的性能，但這種性能的相關(guān)機(jī)

3、理的研究還不夠深入。本工作主要采用交替微波法結(jié)合有機(jī)溶劑法合成以碳化鎢修飾的多壁碳鈉米管載鉑（PtWC/MWCNT）催化劑，并對(duì)其進(jìn)行甲醇氧化的電化學(xué)性能表征。與此同時(shí)，研究PtWC/MWCNT、PtRu/C和Pt/C催化劑一氧化碳吸脫附的性能。通過(guò)對(duì)實(shí)驗(yàn)結(jié)果的分析和比較，對(duì)碳化鎢抗毒化性能的相關(guān)機(jī)理進(jìn)行深入的探討。 論文共分為五章。第一章綜述了燃料電池和碳化鎢基催化劑的研究進(jìn)展和現(xiàn)狀。第二章敘述了本工作涉及到的方法和技術(shù)以及所

4、用的試劑。第三章主要敘述有機(jī)膠體和交替微波法相結(jié)合制備碳化鎢基催化劑的方法學(xué)，研究催化劑的物理化學(xué)性能及各種影響產(chǎn)物性能的因素，摸索了可控制備碳化鎢及碳化鎢基催化劑的條件。第四章是以碳化鎢為載體的催化劑的醇氧化研究。以WC/MWCNT為載體，采用微波誘導(dǎo)催化加熱法制備了PtWC/MWCNT催化劑，得到的樣品中Pt顆粒高度分散在WC/MWCNT表面，且平均粒徑為2．1nm，提高了電化學(xué)活性面積。電化學(xué)CO抗毒化測(cè)試發(fā)現(xiàn)PtWC/MWCNT