中國多氯聯(lián)苯排放清單編制及時空分布特征的數(shù)值模擬.pdf

1、持久性有機污染物(POPs)是一類有毒化學品。因其具有環(huán)境持久性、長距離遷移性、半揮發(fā)性、高毒性及生物富集性等特點,且能夠通過大氣、水體及遷徙性物種等傳播載體進行長距離傳輸,而普遍存在于大氣、土壤、水、底泥及生物體等全球環(huán)境介質(zhì)中,并且它們還能夠通過食物鏈的逐級放大效應而影響人類及環(huán)境生物的健康。多氯聯(lián)苯(PCBs)是一類最具有代表性的工業(yè)類POPs,因其具有超凡的耐熱性和化學穩(wěn)定性,而被廣泛應用到變壓器、電力電容器及液壓設備等國民經(jīng)濟

2、發(fā)展不可或缺的工業(yè)產(chǎn)品中。因此,選取CB28(PCBs的一種同系物)從排放源、區(qū)域尺度乃至全球尺度對PCBs的排放殘留、源匯關系空間識別的角度進行研究,可對其遷移轉化、大氣傳輸?shù)拳h(huán)境行為特征進行系統(tǒng)的認知。
　　為清晰且準確的界定PCBs的排放源,本文從故意生產(chǎn)、非故意生產(chǎn)及電子垃圾拆解的角度對PCBs的排放進行了研究,基于質(zhì)量平衡方法評估我國從1965年至2010年排放CB28共57.4t;應用統(tǒng)計調(diào)查分析方法,確定非故意生產(chǎn)P

3、CBs的主要排放行業(yè),評估了我國從1950年至2010年非故意生產(chǎn)共排放PCBs總量為138.8t;通過調(diào)查統(tǒng)計分析,確定了我國的主要電子垃圾拆解地,以大氣監(jiān)測濃度數(shù)據(jù)為依據(jù),反演推算1990至2010年我國電子垃圾拆解地CB28的排放總量為7.1t。在此基礎上建立了基于1/4°經(jīng)度×1/6°緯度分辨率網(wǎng)格化我國CB28的排放清單。
　　為研究CB28在我國區(qū)域范圍內(nèi)的排放/殘留及長期動態(tài)傳輸、遷移及轉化規(guī)律,本文在網(wǎng)格化農(nóng)藥排放

4、殘留模型的基礎上,重新開發(fā)了一個基于1/4°經(jīng)度×1/6°緯度分辨率網(wǎng)格系統(tǒng)的中國網(wǎng)格化多氯聯(lián)苯排放殘留模型(ChnGPCBERM),模型包括大氣(兩層)、土壤(城市土壤、旱田、水田、草地、森林及荒地6種類型四層土壤)、水體和底泥4類環(huán)境介質(zhì),模型涉及大氣傳輸及介質(zhì)間遷移兩個模塊。
　　使用構建的ChnGPCBERM模型對單源排放土壤殘留特征的模擬研究(環(huán)境參數(shù)不變)結果表明:在模擬物質(zhì)相同的情況下,PCBs在土壤中的殘留濃度主要

5、與土壤的含水和含氣率有關;當土壤類型相同時,PCBs在土壤中的殘留濃度與其物理化學性質(zhì)有關;在有機碳含量不變的情況下,不同PCB同系物土壤分層殘留濃度主要受其溶解度、蒸汽壓及土壤/沉積物-水分配系數(shù)的影響;在土壤有機碳含量改變的情況下,不同PCB同系物的第一層土壤殘留濃度與有機碳含量呈顯著正相關,而深層土壤則呈現(xiàn)負相關關系;隨著離污染源距離的增大,不同PCB同系物的土壤殘留濃度逐漸降低,隨著時間的推移,污染物隨著離排放源距離的增大,易揮

6、發(fā)性PCBs的比例增加,模擬研究證實了初次分餾及二次分餾現(xiàn)象的存在。
　　通過對CB28土-氣交換特征的模擬研究結果表明:從時間趨勢上,1月份和10月份,我國大部分地區(qū)呈現(xiàn)出大氣向土壤的遷移趨勢;4月份和7月份,則呈相反變化,我國大部分地區(qū)表現(xiàn)出土壤向大氣的遷移趨勢;從空間分布上,1月份和10月份,大氣向土壤的遷移,主要體現(xiàn)在中部、東部和東北地區(qū),而10月份我國華南地區(qū)也呈現(xiàn)出這種現(xiàn)象;4月份和7月份,我國大部分地區(qū)則呈現(xiàn)土壤向大

7、氣的揮發(fā)狀態(tài)。
　　通過對CB28排放殘留特征的模擬研究結果表明:一次排放產(chǎn)生的一次分餾效應雖是距離的函數(shù),但與風速風向等氣象條件具有十分緊密的關系;二次排放及殘留特征的研究表明:東北地區(qū)的累計殘留量明顯高于我國大部分地區(qū);溫度對土壤交換層CB28的排放/殘留具有較大的影響。排放源的強度決定了土壤中CB28的排放/殘留量的量級;而是否存在排放源則對殘留曲線的波動幅度具有較大的影響;無論源區(qū)與背景點,CB28排放曲線與溫度的變化均較

8、為一致。
　　對不同源區(qū)CB28排放對土壤殘留的貢獻比例的分析表明:CB28的土壤殘留均以本地源貢獻為主。對CB28的邊界流出特征的模擬研究表明:第一層和第二層大氣的流出量分別占流出總量的2.5％和97.5%;無論是夏季還是冬季,CB28的主要流出邊界均為東部邊界,約占流出總量的90%以上。夏季,CB28流出主要集中北緯30°-44°之間,峰值出現(xiàn)在北緯42°和30°附近,流出區(qū)域為我國CB28排放量較大且相對集中的中東部地區(qū);冬