稀燃汽車尾氣中氮氧化物的催化凈化研究.pdf

1、通過原位水熱方法，在堇青石蜂窩陶瓷載體上合成了一系列微孔分子篩(ZSM-5，AlTS-1，絲光沸石，LinderY，LinderA)涂層，得到分子篩/堇青石整體，并結合XRD，SEM和TEM等表征方法對原位合成的工藝條件和原位合成的機理進行了詳細的研究。結果表明，在適宜的堿性條件下堇青石載體中的鋁原子可以被活化，活化后的鋁原子繼而與合成凝膠中的硅原子和鋁原子共同構筑分子篩的骨架，于是分子篩涂層直接有序的生長在堇青石載體表面。分子篩涂層與

2、堇青石載體之間通過共用鋁原子以化學鍵作用緊密結合，堇青石載體上的分子篩涂層具有很好的穩(wěn)定性和對反應物分子的近易性。 不同金屬離子改性的分子篩/堇青石催化劑被應用于稀燃汽車尾氣中氮氧化物的催化還原過程。金屬-分子篩/堇青石整體式催化劑上，利用汽車尾氣中未燃燒的烴類化合物或者一氧化碳作為還原劑，可以將尾氣中的氮氧化物選擇還原。Cu-ZSM-5/堇青石和Ir-ZSM-5/堇青石等一系列催化劑在真實的稀燃發(fā)動機臺架測試中表現(xiàn)出很好的催化

3、性能，具有工業(yè)化應用前景。 通過原位的DRIFTS方法，我們對改性分子篩催化劑上HC-SCR反應機理進行研究。對于C3H8-SCR反應，吸附的硝酸根物種(-NO3)是反應的主要中間產(chǎn)物，可以與氣態(tài)的C3Hε反應生成N2、H2O和CO2對于C3H6-SCR反應，吸附的氨基物種(-NH2)是反應的主要中間產(chǎn)物，可以與NO或NO2反應生成N2、H2O和CO2。某種特定催化劑上C3H8-SCR和C3H6-SCR反應具有完全不同的歷程，這

4、是由于NO-O2和HC-O2在催化劑的Br(o)nsted酸中心的競爭吸附所導致的。在C3H8-SCR反應中，NO-O2優(yōu)先吸附在催化劑的Br(o)nsted酸中心上，反應的第一步是Br(o)nsted酸中心上-NO+物種的形成；在C3H6-SCR反應中，C3H6-O2優(yōu)先吸附在催化劑的Br(o)nsted酸中心上，因此反應的第一步是Br(o)nsted酸中心上C3H6的活化。在以上反應歷程的基礎上，結合XPS、TPR、吡啶吸附FT-I