貧燃條件下汽車尾氣中NOx選擇催化還原的催化劑研究.pdf

1、隨著全球汽車工業(yè)的高速發(fā)展和汽車保有量的增加,汽車尾氣對(duì)大氣造成越來越嚴(yán)重的污染,特別是NOx的危害越來越引起人們注意。貧燃(lean-burn)條件下傳統(tǒng)的三效催化劑不能有效地發(fā)揮作用,需要開發(fā)新型的貧燃條件下適用的汽車尾氣凈化催化劑。
　　本研究采用具有適宜孔結(jié)構(gòu)、中等強(qiáng)度酸性、良好的熱穩(wěn)定性和水熱穩(wěn)定性的SAPO-11分子篩作為催化劑載體,通過浸漬法和共浸漬法制備了一系列Ag/SAPO-11和Cu/SAPO-11催化劑體系以

2、及Ag-Fe/SAPO-11和Cu-Fe/SAPO-11雙組分催化劑體系,通過活性評(píng)價(jià)和各種表征手段對(duì)各催化劑體系的活性和結(jié)構(gòu)進(jìn)行系統(tǒng)的研究和考察,探討催化劑的反應(yīng)機(jī)理。
　　研究結(jié)果發(fā)現(xiàn):SAPO-11擔(dān)載的催化劑體系具有良好的催化性能。水蒸氣存在條件下,350℃時(shí),5wt％Ag/SAPO-11催化劑對(duì)NO的轉(zhuǎn)化率達(dá)到68.0%,3wt%Cu/SAPO-11催化劑對(duì)NO的轉(zhuǎn)化率為67.8%,Fe/SAPO-11催化劑的催化活性僅

3、為40%左右,3wt%Cu-7wt%Fe/SAPO-11催化劑的催化活性為58.9%,C3H6都幾乎完全轉(zhuǎn)化為CO和CO2。含鐵催化劑體系中由于Fe組分取代骨架Al進(jìn)入SAPO-11分子篩的骨架中,降低分子篩載體的酸性,從而導(dǎo)致較低的催化活性。Cu或Ag的引入會(huì)部分抑制Fe進(jìn)入分子篩骨架,使得催化劑對(duì)NO的催化能力得以改善。
　　BET和XRD表征結(jié)果顯示:SAPO-11分子篩擔(dān)載活性組分制備催化劑后,孔結(jié)構(gòu)、結(jié)晶度和骨架結(jié)構(gòu)受到

4、不同程度的影響。各催化劑體系受影響程度從大到小排列如下:Fe/SAPO-11>Cu-Fe/SAPO-11>Cu/SAPO-11≈Ag/SAPO-11,與活性評(píng)價(jià)數(shù)據(jù)一致。XPS表征結(jié)果顯示Cu/SAPO-11和Ag/SAPO-11催化劑體系中存在協(xié)同作用,先在B酸上活化NO,然后活化物在活性組分上進(jìn)一步反應(yīng)生成目的產(chǎn)物。其活性中心分別為后水蒸氣的存在促使活性組分部分燒結(jié),從而堵塞孔道,使孔結(jié)構(gòu)發(fā)生變化。另外,我們還從XPS表征推出催化反