外文翻譯--微囊藻毒素-lr的硫酸熱降解和光降解以及其電子轉(zhuǎn)移機(jī)制（中文}

1、翻譯外文題目：Degradation of microcystin-LR using sulfate radicals generated through photolysis, thermolysis and e? transfer mechanismsDegradation of microcystin-LR using sulfate radicals generated through photoly

2、sis, thermolysis and e? transfer mechanisms微囊藻毒素-LR 的硫酸熱降解和光降解以及其電子轉(zhuǎn)移機(jī)制Maria G. Antonioua, Armah A. de la Cruzb, Dionysios D. Dionysioua*a 土木與環(huán)境工程系，美國(guó)辛辛那提大學(xué)，辛辛那提，俄亥俄州 452211-0071，美國(guó)b 研究與發(fā)展研究室，美國(guó)環(huán)境保護(hù)局，辛辛那提，俄亥俄州 45268-131

3、4，美國(guó)摘 要： 要：本論文研究了以硫酸根為基礎(chǔ)的高級(jí)氧化技術(shù)（SR-AOTs）來降解自然界中的一種肝毒素——微囊藻毒素-LR（MC-LR）。用硫酸的活化劑過硫酸銨（PS）和過硫酸鹽在 UV 光（300nm-400nm）的照射下或在溫度大于 30℃的條件下通過電離的過渡金屬離子（Ag+ 和 Co2+）可以實(shí)現(xiàn)硫酸根基團(tuán)的自由化。并且這種方法和常見的 AOTs 技術(shù)做了比較：芬頓法（FR）和過氧化氫的熱輻 射耦合。雖然硫酸根基團(tuán)（SO4&

4、#183;-）和羥基（HO·）具有相仿的氧化能力，但是用 SR-AOTs 來降解微囊藻毒素尚未得到研究。在這個(gè)研究中，PMS 在 Co2+和中性的 pH 條件下呈現(xiàn)很好的活性，在催化劑濃度（CCo(II) ≥1 mg）提高的情況 下，初始的降解效率也相應(yīng)提高。在相同的 pH 條件下，不同的系統(tǒng)效率由以下的關(guān)系：Co2+/PMS > Fe2+/H2O2>>Ag+/PS，這是由于空置的氧化劑分子軌道的能量高引起的

5、。在 UV 光的照射下（300nm-400nm），所有初始濃度的毒素，PS 系統(tǒng)效率要高于 PMS 或是 H2O2 的效率。由于是實(shí)驗(yàn)中使用的 UV 燈的光線在 300nm-400nm 之間，我們認(rèn)為有效地 激發(fā)光譜是所有的光線而不是只是在波長(zhǎng) 365nm 處激發(fā)。在酸性的條件下，對(duì)于同一個(gè)數(shù)量級(jí)的毒素濃度 PS/UV (300-400nm)/pH=3 和 PMS/UV/pH=3 是最有 效的，需要的能量最低。當(dāng)使用熱激活時(shí)，PMS 有

6、最高的氧化效率（≈77%），PS 是 52%，H2O2 則小于 2.5%。關(guān)鍵詞：藻毒素；電子轉(zhuǎn)移機(jī)理；MC-LR；芬頓；過氧化氫；氧化劑；過硫酸 鉀；過硫酸鹽；光解硫酸根；熱分解1.簡(jiǎn)介 簡(jiǎn)介藻毒素會(huì)對(duì)自然界生物和人類的健康照成影響。水源中的藻毒素會(huì)造成環(huán)境（污染），社會(huì)（供水系統(tǒng)病變），生態(tài)（清理費(fèi)用巨大）等方面的問題。 能產(chǎn)毒素的藍(lán)藻占了藍(lán)藻中的三分之一左右（50/150），有毒的藍(lán)藻素通過細(xì) 胞的新陳代謝釋放到環(huán)境中來。在藍(lán)藻爆

7、發(fā)的時(shí)候，水體中的藻毒素濃度會(huì)大大的提高，就像赤潮形成的時(shí)候，水體中的氰基會(huì)大大提高一樣（Cyano- HABs）。由于一種藍(lán)藻至少能產(chǎn)生12中的藻毒素，接觸受污染的水可以以各種方式刺激哺乳動(dòng)物的皮膚和重要器官（皮膚病毒素和刺激性毒素），影響他們 的健康，包括細(xì)胞損傷（細(xì)胞毒素），肝功能衰竭（肝毒性），或?qū)ι窠?jīng)系統(tǒng)兩種物質(zhì)的混合。操作參數(shù)（氧化劑濃度，催化劑濃度和 pH 值）能影響 MC- LR 的降解，并分析比較 SR-AOTs 和

8、FR 的氧化效果。2 實(shí)驗(yàn) 實(shí)驗(yàn)2.1 安全 安全由于毒素的危險(xiǎn)性，所有的實(shí)驗(yàn)都在 AdvanceSterilchemGARDIIIClassII 的完全排氣生物柜（Baker 公司，Sanford.ME）中進(jìn)行。 2.2 材料和方法 材料和方法482mg/LMC-LR 的溶液準(zhǔn)備：0.5mg 固體 MC-LR（CalBiochem，96.4％HPLC；FW=995.2g/mol）與 1mL Milli-QSynthesis 的 A1

9、0 水（MQ-H2OMillipore 公司，Billeric，MA，USA；電阻率=18.2MΩ；電導(dǎo)率 =0.05uS/cm）。不同毒素濃度的溶液（1-10uM）是通過 482mg/LMC-LR 的溶液和 A10 水配制而成的。為了使催化劑能夠使氧化物活化，采用低價(jià)的傳質(zhì)金屬，CoCl2·6H2O(Aldrich)，Ag2SO4 (Fisher)，和 FeSO4·7H2O(Fisher)分別作為鈷(Ⅱ)，銀(

10、I)和鐵(Ⅱ)的來源。固體的金屬鹽以濃度為2.945 gMn+/L的溶液配制。該儲(chǔ)備溶液后期可以稀釋1000-10000倍來使用。對(duì)于初始的鐵(Ⅱ)，用5N的H2SO4的MQ-H2O的水溶液來配制成2.945g/L的金屬溶液。（最后pH=1.7）在這項(xiàng)研究中使用的氧化劑是鉀過硫酸氫鉀（PMS，HSO5-），過硫酸化鉀（PS，K2S2O8，F(xiàn)isher）和過氧化氫（H2O2，50％溶液，F(xiàn)isher）。OXONE ®（95％，

11、杜邦公司）三重鹽2KHSO5·KHSO4·K2SO4在PMS溶解前投放。用MQ-H2O和氧化物配制40-40mM的儲(chǔ)備液。該毒素的測(cè)量是用安捷倫1100系列LC（液相色譜儀），配備一個(gè)光電二極管陣列檢測(cè)器（PDA），波長(zhǎng)238納米來測(cè)定的。反相C18柱HS（4.6mm×150mm，3um）用來作為固定相，流動(dòng)相是用0.05％（v/v）三氟乙酸溶液和乙腈溶液0.05％（v/v）以40:60的比例用MQ-H2O

12、配制而成的。分析是依據(jù)不同的洗脫程度決定的，MC-LR的出峰時(shí)間是5.4min。進(jìn)樣量是50μl，流速 是1ml/min，測(cè)定溫度是40℃，具體的測(cè)定細(xì)節(jié)另作討論。紫外可見光譜對(duì)MC- LR的氧化劑控制用SpectramaxM2分光光度計(jì)來控制（MolecularDevices公司，Sunnyvale，CA，USA）。2.3實(shí)驗(yàn)設(shè)定 實(shí)驗(yàn)設(shè)定實(shí)驗(yàn)中使用的條件是10ml溶液用40ml的黑色硼硅玻璃小瓶在室溫下進(jìn)行的 （Troom=25℃）

13、。樣品（100μl）在特定的時(shí)間獲取然后用100μl的甲醇淬火。對(duì)于用輻射照射氧化物的實(shí)驗(yàn)，取10ml的MC-LR儲(chǔ)備溶液（一定的濃度和pH 值）在密封的圓形耐熱反應(yīng)堆容器中（直徑=10cm），并在反應(yīng)容器中放置兩個(gè)長(zhǎng)波長(zhǎng)的15WUV進(jìn)行光照（Cole-Parmer，波長(zhǎng)300-400nm，最大波長(zhǎng) 365nm）。本實(shí)驗(yàn)使用燈UVA的波長(zhǎng)是320-400nm，部分的波長(zhǎng)是280-320nm。 由于這個(gè)緣故，我們把燈的波長(zhǎng)范圍定在300-

14、400nm。實(shí)驗(yàn)中用一個(gè)風(fēng)扇來穩(wěn)定反應(yīng)器的溫度（25±0.5℃）。燈源的強(qiáng)度也可以用草酸鐵鉀來測(cè)定。波長(zhǎng)在 365nm的光照下的金屬的量子產(chǎn)率是φλ=1.27±0.02。光源的平均強(qiáng)度是5.58±0.94×10-5einstein/s。基于一定的波長(zhǎng)的普朗克愛因斯坦能量公式E= hc/λ， 波長(zhǎng)在365nm的波長(zhǎng)的能量是E365=5.44×10?19J/photon。用阿伏伽德羅數(shù)變換單