氣固相二氧化碳和甲醇合成碳酸二甲酯的研究.pdf

1、碳酸二甲酯(DMC)作為一種新興的的綠色化學(xué)原料，近年來受到了越來越多的關(guān)注，由于其自身獨(dú)特的性質(zhì)被廣泛應(yīng)用于各個(gè)方面。以二氧化碳為原料和甲醇直接合成碳酸二甲酯可以有效地利用二氧化碳，緩解碳源危機(jī)，對(duì)化工經(jīng)濟(jì)和環(huán)保方面都具有重要意義。本文系統(tǒng)的對(duì)氣固相CO2與甲醇直接合成DMC反應(yīng)進(jìn)行了研究。
　　本文介紹了金屬催化劑納米CeO2和復(fù)合催化劑Cu/ZnO-Al2O3-ZrO2/分子篩的制備方法，通過對(duì)催化劑結(jié)構(gòu)、性質(zhì)的表征和催化活

2、性的比較，確定出高效的催化劑，并優(yōu)化了氣固相CO2與甲醇直接合成DMC的反應(yīng)條件。借此，實(shí)驗(yàn)得到以下結(jié)果：
　　1.通過對(duì)五種方法制備的納米CeO2催化劑的比較，發(fā)現(xiàn)溶膠凝膠法制備的納米CeO2催化性能最好，甲醇的轉(zhuǎn)化率可達(dá)0.215％，DMC選擇性為100%。并考察了CO2和甲醇合成DMC的較合適的工藝條件是：反應(yīng)溫度433K，反應(yīng)壓力1.0MPa，催化劑用量0.5g，CO2和甲醇摩爾比2.0，甲醇的轉(zhuǎn)化率可達(dá)0.215%，DM

3、C選擇性為100%。
　　2.采用共沉淀方法制備了復(fù)合型催化劑Cu/ZnO-Al2O3-ZrO2/分子篩(HBeta，HMCM-49，HMCM-56和HZSM-5)。通過對(duì)比發(fā)現(xiàn)Cu/ZnO-Al2O3-ZrO2/HZSM-5催化活性最好。以Cu/ZnO-Al2O3-ZrO2/HZSM-5為催化劑，通過對(duì)實(shí)驗(yàn)的反應(yīng)條件的優(yōu)化，最終確定反應(yīng)的最適宜條件為：反應(yīng)溫度503K，CO2和甲醇物料比為2:1，催化劑用量為1.0g，反應(yīng)壓力0