非均勻溫度場(chǎng)明膠物理凝膠化轉(zhuǎn)變過(guò)程數(shù)值模擬.pdf_第1頁(yè)
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文檔簡(jiǎn)介

1、隨著科學(xué)技術(shù)的發(fā)展,凝膠材料在人們?nèi)粘I钪械膽?yīng)用越來(lái)越廣泛,已受到越來(lái)越多的重視。其中,聚合物物理凝膠是凝膠材料中的一大類(lèi),具有溶膠一凝膠和凝膠一溶膠可逆轉(zhuǎn)變的優(yōu)良特性?;诖颂匦?聚合物物理凝膠通常用作智能材料實(shí)現(xiàn)某一方面的功能,這是與通常用作結(jié)構(gòu)材料的化學(xué)凝膠相比較的一個(gè)巨大不同。因此,不論從當(dāng)今科技發(fā)展前進(jìn)的方向,還是從人們?nèi)粘I畹男枰?聚合物物理凝膠已成為一種非常前沿與重要的材料,具有巨大的科研與實(shí)際應(yīng)用價(jià)值。
  

2、 明膠凝膠是聚合物物理凝膠中的一種。當(dāng)溫度低于平衡溶解溫度時(shí),明膠溶膠中的無(wú)規(guī)線團(tuán)分子會(huì)互相纏繞形成三螺旋結(jié)構(gòu),并以此為交聯(lián)點(diǎn)把明膠分子鏈連接成三維網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)。三螺旋的濃度達(dá)到一定值,明膠溶膠即變成凝膠。當(dāng)溫度高于平衡溶解溫度時(shí),三螺旋結(jié)構(gòu)便會(huì)溶解,凝膠又會(huì)重新變?yōu)槿苣z?;诖藘?yōu)良的可逆轉(zhuǎn)變特性,明膠被廣泛應(yīng)用于藥物控釋緩釋、生物組織工程、照相感光、食品、化妝品和日用品等行業(yè)中。
   研究者們對(duì)明膠物理凝膠開(kāi)展了大量的研究工作

3、,包括:凝膠化機(jī)理、凝膠化動(dòng)力學(xué)、凝膠化過(guò)程中交聯(lián)結(jié)構(gòu)和宏觀性能的分析等。由于明膠是熱的不良導(dǎo)體,在明膠物理凝膠化過(guò)程中,低的導(dǎo)熱系數(shù)必然會(huì)導(dǎo)致明膠內(nèi)部產(chǎn)生非均勻的溫度場(chǎng),最終造成轉(zhuǎn)變過(guò)程中明膠結(jié)構(gòu)和性能的非均勻性。尤其當(dāng)明膠產(chǎn)品體積比較大時(shí),這種情況更為明顯。明膠結(jié)構(gòu)和性能的非均勻性將直接影響明膠的使用。例如,作為藥物載體,明膠凝膠不均勻的交聯(lián)密度會(huì)影響藥物釋放速率的穩(wěn)定性;作為生物組織支架,明膠凝膠不均勻的力學(xué)性能會(huì)影響支架的強(qiáng)度和

4、壽命。由于目前的實(shí)驗(yàn)手段在時(shí)空間尺度上測(cè)量動(dòng)態(tài)凝膠化過(guò)程中明膠的結(jié)構(gòu)與性能存在很大困難,因此本文采用計(jì)算機(jī)模擬的方法來(lái)研究這個(gè)問(wèn)題。
   本文采用有限元方法,模擬研究復(fù)雜溫度場(chǎng)下明膠物理凝膠的唯象凝膠化演變行為,分析凝膠化過(guò)程中明膠交聯(lián)結(jié)構(gòu)與宏觀性能的演變規(guī)律,揭示由非均勻溫度場(chǎng)引發(fā)的不同位置節(jié)點(diǎn)上凝膠結(jié)構(gòu)與性能的差異,并探究材料配方和工藝條件對(duì)凝膠結(jié)構(gòu)與性能的影響。
   主要工作與結(jié)論如下:
   (1)根

5、據(jù)明膠線團(tuán)-螺旋轉(zhuǎn)變動(dòng)力學(xué)方程,確定了三螺旋轉(zhuǎn)化率的動(dòng)力學(xué)模型,按照向后差分的方法,構(gòu)建了三螺旋轉(zhuǎn)化率的數(shù)值計(jì)算式;把每一個(gè)三螺旋結(jié)構(gòu)看成是一個(gè)交聯(lián)點(diǎn),提出了交聯(lián)密度增量的概念,構(gòu)建了全量交聯(lián)密度的數(shù)值計(jì)算式;引入三螺旋長(zhǎng)度分布密度函數(shù)的概念來(lái)描述三螺旋的長(zhǎng)度分布;定義了數(shù)均三螺旋長(zhǎng)度、重均三螺旋長(zhǎng)度和三螺旋長(zhǎng)度多分散指數(shù)。
   (2)推導(dǎo)出明膠比旋光度與三螺旋轉(zhuǎn)化率的關(guān)系式;建立了在凝膠點(diǎn)時(shí)三螺旋轉(zhuǎn)化率與明膠初始濃度的關(guān)系,

6、并根據(jù)三螺旋轉(zhuǎn)化率判斷凝膠點(diǎn);根據(jù)動(dòng)態(tài)標(biāo)度理論,計(jì)算明膠凝膠點(diǎn)前的零剪切黏度、凝膠點(diǎn)后的平衡剪切模量和儲(chǔ)能剪切模量。
   (3)詳述了明膠凝膠化溫度場(chǎng)的離散、插值函數(shù)計(jì)算、單元變分、總體合成及邊界條件的有限元分析過(guò)程,忽略明膠線團(tuán)-螺旋轉(zhuǎn)變中的微弱放熱,獲得了非穩(wěn)態(tài)溫度場(chǎng)的有限元計(jì)算方程。
   (4)闡述了考慮溫度場(chǎng)非均勻分布與變化的明膠物理凝膠化轉(zhuǎn)變場(chǎng)的有限元模擬方法及具體步驟,說(shuō)明了若干關(guān)鍵技術(shù)與關(guān)鍵數(shù)值的處理,

7、如凝膠化區(qū)域的離散方法與準(zhǔn)則、傳熱邊界條件的選取、凝膠化溫度的選取、等壓比熱容與導(dǎo)熱系數(shù)等熱物理性能參數(shù)的計(jì)算和確定、性能計(jì)算中流變指數(shù)和指前因子的確定等。自主開(kāi)發(fā)了明膠冷致物理凝膠化轉(zhuǎn)變過(guò)程的有限元模擬程序。
   (5)將數(shù)值模擬結(jié)果與相同凝膠化條件下的實(shí)驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行了對(duì)比,結(jié)果表明,兩者的三螺旋轉(zhuǎn)化率和儲(chǔ)能剪切模量非常相近,驗(yàn)證了數(shù)值模擬程序的正確性。使用模擬程序,分析了一個(gè)內(nèi)含型芯的矩形明膠試樣凝膠化轉(zhuǎn)變的二維問(wèn)題,該模型

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