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1、六六六(HCH)、滴滴涕(DDT)和有機(jī)錫(OT)是全球近海廣泛分布的持久性有機(jī)污染物(POPs),在極微量的水平上就能夠?qū)Χ喾N海洋生物產(chǎn)生毒性效應(yīng),而且能通過(guò)海洋食品對(duì)人體健康造成損害。目前我國(guó)近海HCH、DDT、OT污染現(xiàn)象仍然較為普遍,對(duì)其開(kāi)展生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)可為環(huán)境決策提供依據(jù)。目前通用的評(píng)價(jià)方法是將水體或沉積物中污染物的濃度與體外暴露試驗(yàn)的毒性濃度值(或環(huán)境基準(zhǔn))進(jìn)行比較表征風(fēng)險(xiǎn)水平。然而體外暴露沒(méi)有考慮食物暴露以及污染物的毒物動(dòng)
2、力學(xué)過(guò)程對(duì)生物蓄積的影響,將低估多種途徑聯(lián)合暴露對(duì)海洋生物的風(fēng)險(xiǎn)。
本研究監(jiān)測(cè)了煙臺(tái)金城灣養(yǎng)殖海域水體以及沉積物中HCH、DDT、OT的濃度,并據(jù)此構(gòu)建了逸度食物網(wǎng)模型,估算了食物網(wǎng)不同功能群中生物體內(nèi)的污染物濃度。采用了多種模型構(gòu)建了HCH、DDT、OT的生物敏感度分布(SSD)曲線(xiàn),并估算了安全濃度HC5。在構(gòu)建逸度食物網(wǎng)模型和SSD模型的基礎(chǔ)上評(píng)價(jià)了該海域HCH、DDT、OT污染對(duì)海洋生物的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)和水產(chǎn)品消費(fèi)對(duì)人體健康
3、的風(fēng)險(xiǎn)。研究結(jié)果表明:
(1)表層海水中∑HCH和∑OT(TBT+DBT+MBT)的濃度(OT濃度以Sn計(jì),下同)分別為2.98-14.87和23.88-44.82 ng/L,DDT均未檢出(<0.032 ng/L);表層沉積物中∑HCH、∑DDT、∑OT的濃度分別為5.52-9.43、4.11-6.72和4.26-4.38ng/g。表層沉積物中γ-HCH、p,p'-DDE的濃度分別為0.64-3.13和1.36-4.02ng
4、/g,高出Macdonald所建立的沉積物質(zhì)量基準(zhǔn)值TEL(γ-HCH,0.32ng/g,p,p'-DDE,2.07ng/g)的概率分別為100%和66.7%;表層海水中TBT的濃度為0.60-2.90ng Sn/L,接近或超過(guò)其導(dǎo)致雌性狗巖螺(Nucella lapillus)性畸變的濃度(1-2ng Sn/L)。監(jiān)測(cè)結(jié)果初步顯示,該海域HCH、DDT和OT殘留對(duì)于水產(chǎn)品健康具有潛在風(fēng)險(xiǎn)。
(2)不同SSD模型對(duì)于HCH、D
5、DT、OT毒性數(shù)據(jù)的擬合效力是不同的,其中對(duì)數(shù)邏輯斯蒂模型是擬合效果較好的參數(shù)模型,但是對(duì)于大樣本的數(shù)據(jù)(N>80)其擬合效力明顯減弱。非參數(shù)的bootstrap以及修正的bootstrap方法均能夠較好的吻合原始毒性數(shù)據(jù),非常適合于大樣本數(shù)據(jù) SSD曲線(xiàn)的構(gòu)建,然而這兩種方法對(duì)原始數(shù)據(jù)具有很強(qiáng)的依賴(lài)性,在采用小樣本的數(shù)據(jù)(N<20)構(gòu)建 SSD曲線(xiàn)時(shí)將顯著低估污染物對(duì)更敏感物種的毒性效應(yīng)。Bootstrap回歸方法能夠?qū)?shù)方法和非參
6、數(shù)bootstrap方法的優(yōu)點(diǎn)結(jié)合起來(lái),從而獲得較為可靠的HC5值,但對(duì)計(jì)算機(jī)運(yùn)算性能有較高的要求。
(3)構(gòu)建了逸度食物網(wǎng)模型,模擬了金城灣養(yǎng)殖海域食物網(wǎng)中HCH、DDT、OT的遷移轉(zhuǎn)化過(guò)程,并估算了其在13個(gè)功能群中生物體內(nèi)的濃度,預(yù)測(cè)值與實(shí)測(cè)值吻合良好。模擬結(jié)果表明,部分高營(yíng)養(yǎng)級(jí)的功能群中生物體內(nèi)∑HCH的含量(2.54-3.24 ng/g),均顯著低于更低級(jí)的功能群中的平均含量(8.11-26.75 ng/g,P<0.
7、01),不呈現(xiàn)食物網(wǎng)生物放大效應(yīng);OT的模擬結(jié)果與HCH相似;而DDT隨著食物網(wǎng)營(yíng)養(yǎng)級(jí)的升高逐級(jí)生物放大,其中較高營(yíng)養(yǎng)級(jí)功能群中∑DDT的平均濃度(22.89-69.45 ng/g),比較低營(yíng)養(yǎng)級(jí)的功能群(0.10-0.37 ng/g)高2-3個(gè)數(shù)量級(jí),該結(jié)果與實(shí)驗(yàn)室內(nèi)暴露實(shí)驗(yàn)以及野外觀測(cè)結(jié)果的文獻(xiàn)報(bào)道情況非常吻合。
(4)根據(jù)該海域食物網(wǎng)中生物體內(nèi)污染物濃度的模型預(yù)測(cè)值以及利用生物體內(nèi)毒性濃度構(gòu)建的SSD曲線(xiàn),采用概率方法估
8、算了其對(duì)海洋生物的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)值。結(jié)果表明,按照非保守的估算方法和兩種保守的估算方法,HCH的總體風(fēng)險(xiǎn)概率分別為0.029、0.070和0.082,DDT的總體風(fēng)險(xiǎn)概率分別為0.086、0.13和0.20,TBT和DBT的總體風(fēng)險(xiǎn)概率分別為0.09、0.21、0.22和0.06、0.17、0.17??梢?jiàn)HCH對(duì)海洋生物的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)保守估算值略高于5%的邊界管理水平,而DDT、TBT和DBT的非保守估算值和保守估算值生均高于5%,因而對(duì)敏感的海
9、洋生物均具有潛在風(fēng)險(xiǎn)。與目前通用(基于水體暴露濃度和水體暴露毒性濃度)的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)方法所獲得結(jié)果(HCH為0.0087、0.021、0.020,DDT為0.0013、0.0037、0.0028,TBT為0.04、0.07、0.10,DBT為0.10、0.36、0.15)相比,本方法獲得風(fēng)險(xiǎn)值普遍是偏高的,其中的HCH、OT風(fēng)險(xiǎn)值偏差均不超過(guò)3倍,而DDT的風(fēng)險(xiǎn)值則高出目前通用方法約30-70倍,表明目前通用方法由于沒(méi)有考慮到食物暴露因
10、素,低估了DDT這樣具有典型食物網(wǎng)生物放大效應(yīng)的POPs對(duì)高營(yíng)養(yǎng)級(jí)海洋生物的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)。可見(jiàn),綜合多重暴露途徑的、基于生物體內(nèi)污染物濃度的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)方法更為可靠。
(5)根據(jù)生物體內(nèi)HCH、DDTs和OT濃度的模型預(yù)測(cè)值,按照EPA的方法分別計(jì)算了該海域水產(chǎn)品的消費(fèi)限量。從OT暴露角度看,該海域水產(chǎn)品的最大允許消費(fèi)量高于國(guó)內(nèi)海洋食品高消費(fèi)地區(qū)的人均消費(fèi)量的統(tǒng)計(jì)值,不會(huì)危害消費(fèi)者健康;從HCH和DDT暴露非致癌毒性效應(yīng)的角度看,
11、食用該海域水產(chǎn)品不會(huì)危害人體健康,但是從致癌效應(yīng)的角度看,該海域水產(chǎn)品的最大允許消費(fèi)量為國(guó)內(nèi)水產(chǎn)品人均消費(fèi)量的1/5,為海洋食品高消費(fèi)地區(qū)的人均消費(fèi)量的1/6。
本論文首次以逸度食物網(wǎng)模型計(jì)算了養(yǎng)殖海域各營(yíng)養(yǎng)級(jí)生物體內(nèi)的HCH、DDT和 OT的濃度,并進(jìn)行了生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)以及水產(chǎn)品消費(fèi)對(duì)人體健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)。該方法可對(duì)尚未有養(yǎng)殖活動(dòng)的海域開(kāi)展生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià),并能在開(kāi)展養(yǎng)殖生產(chǎn)前判斷該海域是否適宜水產(chǎn)品養(yǎng)殖,為完善水產(chǎn)品生態(tài)和健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)
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