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1、木質(zhì)素是一種存在于大部分陸地植物中的復(fù)雜的高分子化合物。由于木質(zhì)素分子中C/H含量比與石油相近,故被稱為最有前景替代化石燃料的自然資源。本文利用價(jià)格低廉、來源廣泛的天然動(dòng)物骨骼(porcine bone)為載體,以水熱法合成負(fù)載SnO2/porcine bone,然后通過離子交換的方法合成Ag3PO4/SnO2/porcine bone復(fù)合物。以該復(fù)合物為催化劑,在常溫、常壓可見光下轉(zhuǎn)化木質(zhì)素磺酸鈉為烷基脂肪酸。本文探究分析了光催化轉(zhuǎn)化
2、反應(yīng)中木質(zhì)素磺酸鈉分子量的變化和反應(yīng)產(chǎn)物的結(jié)構(gòu)。對(duì)光催化劑的Ag3PO4/SnO2/porcine bone復(fù)合物進(jìn)行了一系列表征,確認(rèn)其各主要成分,并且探索了催化劑中各組成成分在光催化轉(zhuǎn)化反應(yīng)中所起的作用。最后對(duì)光催化反應(yīng)機(jī)理進(jìn)行了探討。主要研究結(jié)果如下:
(1)利用紫外-可見吸收光譜儀(UV-vis)、傅里葉紅外光譜儀(FTIR)、1H核磁共振儀(1HNMR)、分析了光催化轉(zhuǎn)化反應(yīng)產(chǎn)物的結(jié)構(gòu),發(fā)現(xiàn)在反應(yīng)過程中苯環(huán)發(fā)生了斷裂
3、,生成了烷基脂肪酸。
(2)利用凝膠色譜儀(GPC)和電噴霧質(zhì)譜儀(ESI-MS)探究了光催化轉(zhuǎn)化反應(yīng)過程中,木質(zhì)素磺酸鈉分子量的變化,結(jié)果顯示在轉(zhuǎn)化反應(yīng)中,產(chǎn)物的分子量顯著降低,說明在該光催化轉(zhuǎn)化反應(yīng)中木質(zhì)素磺酸鈉發(fā)生了部分解聚,導(dǎo)致分子量減少。
(3)利用掃描電子顯微鏡(SEM)、比表面和孔徑分布分析儀(BET)、X-射線光電子能譜儀(XPS)、X-射線衍射儀(XRD)等對(duì)催化劑進(jìn)行了表征,結(jié)果顯示催化劑的主要成
4、分為羥基磷灰石(HAP)、SnO2和Ag3PO4。
(4)利用組成催化劑的主要成分單獨(dú)作為催化劑,進(jìn)行光催化轉(zhuǎn)化木質(zhì)素磺酸鈉的實(shí)驗(yàn),從而探究催化劑中各組成成分的作用。結(jié)果表明,Ag3PO4是主要的光催化活性位點(diǎn),HAP不僅提供PO43-進(jìn)行離子交換反應(yīng)來制備Ag3PO4,還能夠通過增加催化劑對(duì)光的吸收來提高光催化活性,SnO2通過阻止光生空穴和電子的再結(jié)合從而提高光催化劑的催化活性。
(5)通過在光催化反應(yīng)體系中分別
5、加入空穴捕獲劑、OH·捕獲劑以及O2·捕獲劑,通過測(cè)試不同條件下體系的酸度變化來確定光催化反應(yīng)機(jī)理。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,在反應(yīng)過程中,光生空穴是催化光反應(yīng)的主要氧化物種。
(6)最后,探究了催化劑制備的最佳條件。催化劑的活性受SnO2/porcine bone與AgNO3的質(zhì)量比、浸漬液濃度以及浸漬時(shí)間影響。其中,在所有的影響因素中影響最大的一項(xiàng)是SnO2/porcine bone與AgNO3的質(zhì)量比,所以我們選擇了這一項(xiàng)進(jìn)行最優(yōu)化
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