硫基正極材料的制備及其性能的研究.pdf_第1頁
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文檔簡介

1、由于具有極高的理論比容量(1675 mAh·g-1)、理論質量能量密度(2600 Wh·kg-1)和理論體積能量密度(2800 Wh·L-1),且價格低廉、環(huán)境友好,硫被認為是最具潛力的下一代鋰二次電池正極材料,鋰硫電池也成為了世界各國的研究熱點。然而,由于硫的導電性差,在充放電循環(huán)過程中會發(fā)生體積膨脹并伴隨有中間產(chǎn)物多硫化物在有機電解液中的溶解,從而導致硫的利用率低,鋰硫電池的循環(huán)性能差,這嚴重阻礙了鋰硫電池的實際應用。為了提高鋰硫電

2、池的綜合化學性能,本文設計并制備得到了硫/聚吡咯(S/PPy)復合材料、冷凍干燥石墨烯/硫復合材料(S@FD-rGO)以及硫@多孔碳/石墨烯三種復合材料(S@PC/FDGO),并采用充放電測試、XRD、SEM、TEM、熱重分析等標準方法對材料的形貌、結構、組成及電化學儲鋰性能研究等進行了研究,并得到以下結論:
  (1)以五水合硫代硫酸鈉、硅酸乙酯以及吡咯為原料,通過優(yōu)化制備工藝,采用原位控制制備方法制備得到蛋黃-蛋殼結構的S/P

3、Py復合材料,該復合材料具有良好的電化學儲鋰性能。實驗結果表明:對自制的硫表面用十六烷基三甲基溴化銨修飾,然后原位水解制備得到制備S@SiO2核殼結構的前驅體,再原位聚合包覆PPy后去除SiO2中間層,即可成功制備得到蛋黃-蛋殼結構的S/PPy復合材料。對其結構、形貌及電化學儲鋰性能進行了表征與分析,結構表明,制備過程中SiO2中間層的量為25 wt.%SiO2、PPy包覆層的量為20 wt.%時,所得到的S/PPy復合材料具有最優(yōu)的電

4、化學儲鋰性能:100 mA·g-1的電流密度下首次充放電容量可達869.6/953.6 mAh·g-1,循環(huán)100圈后,充電容量保持在284.2 mAh·g-1。與未包覆PPy的純硫相比,循環(huán)穩(wěn)定性能得到明顯改善,中間產(chǎn)物多硫化物的溶解得到明顯抑制,性能的改善得益于S/PPy特別的蛋黃-蛋殼結構。
  (2)將化學氧化方法制備得到的氧化石墨烯(GO)冷凍干燥后,與硫混合研磨并熱處理復合,通過優(yōu)化制備工藝,采用純固相法制備得到具有良

5、好儲鋰性能的冷凍干燥石墨烯/硫復合材料(S@FD-rGO)。實驗結果表明:硫含量為60 wt.%,經(jīng)過155℃×4 h+180℃×4 h熱處理得到的S@FD-rGO具有最優(yōu)的電化學儲鋰性能:首次充放電容量為521.0/792.2 mAh·g-1,循環(huán)200圈后放電容量仍達到384.4 mAh·g-1以上,容量保留率為48.5%,表現(xiàn)出良好的循環(huán)穩(wěn)定性,這是因為熱處理過程中部分硫將氧化石墨烯部分還原,提高了復合材料的導電性;同時,經(jīng)冷凍干

6、燥后的氧化石墨烯具有多孔結構,比表面積大,有利于與硫均勻復合和吸附充放電過程中的中間產(chǎn)物,抑制中間產(chǎn)物多硫化物的溶解。
  (3)以線型酚醛樹脂為原料,經(jīng)六亞甲基四胺作固化、發(fā)泡后,高溫碳化得到多孔碳材料(PC),然后將其與硫、冷凍干燥氧化石墨烯(FDGO)采用合理的熔融復合工藝制備得到硫@多孔碳/石墨烯復合材料(S@PC/FDGO)。實驗結果表明:熔融復合過程中,先將硫與多孔碳材料熔融復合得到S@PC復合材料后,再對其進行FDG

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