生物質基炭材料作為氧還原催化劑的制備和性能研究.pdf

1、能源轉化過程（如氧還原及氧析出）中應用的催化劑對轉化效率的高低以及相關應用的推廣具有決定性的作用。以氧還原為代表，現(xiàn)有的商用催化劑(Pt)成本高、易中毒、不穩(wěn)定，限制了燃料電池的大規(guī)模推廣，因此開發(fā)低成本、穩(wěn)定、高效的催化劑一直是領域內的重點問題。良好的催化劑需要有效的活性位點、良好的傳質途徑以及高效的電子傳導。生物質材料天然含有多種具備催化活性的金屬和雜原子，是優(yōu)良的炭基催化劑前驅體。本課題選擇了兩種代表性的生物質:微晶纖維素以及廢棄

2、蘑菇菌棒作為主要前驅體，充分利用其天然的結構組成優(yōu)勢，以退火熱解為主要制備方法，成功的設計、制備、優(yōu)化了兩種生物質衍生摻雜類炭材料，并對它們的電催化性能(ORR、OER)進行了系統(tǒng)性研究。同時，利用多種表征手段，成功的對復雜生物質基體的催化活性位點進行了分析。
　　微晶纖維素和廢棄菌棒衍生的炭材料表現(xiàn)出了優(yōu)良的電催化性能。具體來講:1）基于微晶纖維素、吡咯和FeCl3的Fe-N-C催化劑(NCPY)在堿性條件下起始電位達0.84V

3、，最高電流密度4mA cm-2，起始電位超過了兩電子ORR的商用炭黑材料，接近同條件下四電子ORR的商用Pt/C材料。此外，NCPY在酸性及堿性條件下還表現(xiàn)出了部分OER催化性能，表現(xiàn)出了雙效催化劑的應用前景2）對于基于廢棄生物質蘑菇菌棒原位合成的多非貴金屬摻雜的炭催化劑(FRC)，材料表現(xiàn)出了優(yōu)異的H2O2電催化活性(兩電子ORR)。H2O2選擇性最高達98％，并在很寬的電勢范圍內（-0.7V～-0.3V）都保持在91％以上，環(huán)電流密

4、度最高達0.45mA cm-2(-0.5V)。材料的選擇性數(shù)值超過了包括商用炭黑在內的幾乎現(xiàn)有全部同類型的催化劑（堿性條件下），使其成為極具潛力的過氧化氫電合成催化劑。兩種材料優(yōu)良的催化活性主要來源于成功摻雜的雜原子和金屬原子，此外，生物質衍生炭材料的3D結構以及表面含有的大量含氧官能團也有利于催化性能的提升。
　　兩組基于純生物質和廢棄生物質的研究為氧還原應用的實際過程提供了低成本的高潛力材料，為開發(fā)有效的ORR催化劑提供了新途