住宅室內(nèi)降塵中多環(huán)芳烴污染研究與預(yù)警系統(tǒng)構(gòu)建.pdf

1、多環(huán)芳烴（Polycyclic aromatic hydrocarbons，簡(jiǎn)稱PAHs），是一類典型持久性有機(jī)污染物，是環(huán)境中的重要致癌物質(zhì)之一。PAHs對(duì)環(huán)境的污染無處不在，人類已經(jīng)在大氣、水體、土壤、農(nóng)作物、食品等樣品中檢測(cè)到了不同種類的PAHs污染物。PAHs污染具有“三大特性”，即：明顯毒性（致癌、致畸、致突變）、長(zhǎng)期殘留性和生物蓄積性，因此，PAHs的研究受到了國(guó)內(nèi)外政府組織與專家學(xué)者的廣泛關(guān)注。
　　降塵是指在自身重

2、力作用下可以沉降到地面上的顆粒物，它對(duì)生態(tài)系統(tǒng)的破壞具有隱蔽性、潛在性和長(zhǎng)期性。室內(nèi)降塵作為多種污染物的載體，能直接或間接被人體吸入或攝入，誘發(fā)多種疾病。隨著社會(huì)經(jīng)濟(jì)的不斷發(fā)展，人們對(duì)環(huán)境污染的關(guān)注度越來越高，由于人類超過80％的時(shí)間暴露于室內(nèi)，室內(nèi)環(huán)境污染方面的研究正日益受到重視，室內(nèi)降塵污染研究也不例外。但是，迄今為止，國(guó)內(nèi)外關(guān)于室內(nèi)降塵中PAHs污染方面的研究較少，我國(guó)西部地區(qū)由于經(jīng)濟(jì)發(fā)展水平相對(duì)落后，對(duì)室內(nèi)降塵中PAHs污染研究

3、就更少，甚至處于空白狀態(tài)。自國(guó)家確立“西部大開發(fā)”戰(zhàn)略以來，西部地區(qū)的社會(huì)經(jīng)濟(jì)得到了極大的發(fā)展和提升，但隨之而來的環(huán)境污染問題也日益突出。尋找合適的研究載體為突破口，掌握環(huán)境污染的第一手資料和信息，探討其分布規(guī)律與影響因素，構(gòu)建科學(xué)合理的污染預(yù)警系統(tǒng)，對(duì)協(xié)調(diào)我國(guó)西部地區(qū)發(fā)展經(jīng)濟(jì)與環(huán)境保護(hù)之間的關(guān)系，促進(jìn)地方經(jīng)濟(jì)以環(huán)境友好為前提的可持續(xù)發(fā)展和再快速提升發(fā)展具有重要意義。
　　因此，本文針對(duì)我國(guó)西部地區(qū)室內(nèi)降塵中PAHs研究匱乏的現(xiàn)狀

4、，以西部代表性區(qū)域貴州省為研究示范，開展了室內(nèi)降塵中PAHs的污染現(xiàn)狀、季節(jié)變化、區(qū)域分布規(guī)律、風(fēng)險(xiǎn)特征等研究，并在此基礎(chǔ)上構(gòu)建了基于指紋識(shí)別理論的PAHs預(yù)警系統(tǒng)，為西部地區(qū)室內(nèi)環(huán)境保護(hù)提供理論依據(jù)和技術(shù)支撐。主要內(nèi)容如下：
　　第一部分，室內(nèi)降塵PAHs污染預(yù)警系統(tǒng)構(gòu)建方法和理論研究。PAHs污染組成復(fù)雜，種類繁多，且目前缺乏能同時(shí)對(duì)上百種PAHs污染進(jìn)行監(jiān)控和預(yù)警的方法。為此，本文借鑒指紋識(shí)別理論，結(jié)合現(xiàn)代色譜分析技術(shù)和模式

5、識(shí)別統(tǒng)計(jì)方法，構(gòu)建基于指紋圖譜技術(shù)的PAHs污染預(yù)警系統(tǒng)的理論框架，以實(shí)現(xiàn)對(duì)上百種PAHs污染物的整體監(jiān)控。
　　第二部分，室內(nèi)降塵中代表性PAHs污染物現(xiàn)狀及分布規(guī)律研究。為實(shí)現(xiàn)預(yù)警系統(tǒng)的構(gòu)建，優(yōu)先對(duì)當(dāng)前國(guó)際上要求嚴(yán)控的18種PAHs進(jìn)行研究，摸清其污染現(xiàn)狀，分析其分布規(guī)律，探討其影響因素，為預(yù)警系統(tǒng)的構(gòu)建提供重要依據(jù)。主要工作如下：
　　首先，完成了18種PAHs的高效液相色譜定量分析方法構(gòu)建。18種PAHs污染物在0.

6、2-2.0μg范圍內(nèi)線性關(guān)系良好，相關(guān)系數(shù)γ均大于0.9992，檢出限和定量限分別為6.18-12.58ng和20.6-41.93ng；各PAHs組分的平均回收率在91.61%-102.81%之間，相對(duì)平均標(biāo)準(zhǔn)偏差RSD值為1.06%-3.24%。同時(shí)，利用所建立的PAHs定量分析方法，對(duì)2012-2013年采集的貴州省全部9個(gè)地級(jí)行政區(qū)（涉及13個(gè)市縣、22個(gè)鄉(xiāng)鎮(zhèn)和52個(gè)村）的住宅室內(nèi)降塵樣品進(jìn)行測(cè)試分析。結(jié)果顯示，貴州室內(nèi)降塵中的Σ

7、18PAHs平均含量為1.61μg·g-1，不同行政區(qū)Σ18PAHs含量有較大差異；整個(gè)研究區(qū)域PAHs污染物種類以高環(huán)（4-6環(huán)）PAHs為主，尤以PHE、FLT和PYR為最優(yōu)勢(shì)物種。
　　在室內(nèi)降塵中18種PAHs污染物特征及現(xiàn)狀分析基礎(chǔ)上，進(jìn)一步對(duì)PAHs污染的季節(jié)變化和區(qū)域分布特征進(jìn)行研究，為后續(xù)建立PAHs污染預(yù)警系統(tǒng)提供基礎(chǔ)數(shù)據(jù)。研究結(jié)果表明：冬季Σ18PAHs水平比夏季高，大量燃用煤和生物質(zhì)的季節(jié)性排放是導(dǎo)致室內(nèi)降塵

8、Σ18PAHs冬夏濃度出現(xiàn)差異的主要因素；Σ18PAHs的行政區(qū)域分布與人口密度的線性相關(guān)系數(shù)為0.91，顯示出人為活動(dòng)帶來的排放是室內(nèi)降塵PAHs分布的重要驅(qū)動(dòng)因子。Σ18PAHs含量存在顯著的城鄉(xiāng)趨勢(shì)，市縣Σ18PAHs平均濃度分別是鄉(xiāng)鎮(zhèn)和農(nóng)村的1.6倍和2.7倍，但農(nóng)村地區(qū)面臨發(fā)展經(jīng)濟(jì)和保護(hù)環(huán)境的雙重壓力比城鎮(zhèn)更為嚴(yán)峻。最優(yōu)尺度回歸模型表明：行政區(qū)、城鄉(xiāng)區(qū)域、季節(jié)、采樣樓層、距主干道距離均是影響室內(nèi)降塵Σ18PAHs濃度水平的重要

9、因素，且行政區(qū)和城鄉(xiāng)區(qū)域?qū)κ覂?nèi)降塵Σ18PAHs濃度的影響最大。
　　第三部分，PAHs污染的來源解析及暴露風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)。源解析和暴露風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)是PAHs污染研究的重要組成部分，研究成果可為環(huán)境污染相關(guān)標(biāo)準(zhǔn)的制訂提供理論基礎(chǔ)，也為PAHs污染預(yù)警系統(tǒng)的構(gòu)建提供重要依據(jù)。本文采用特征化合物法和主成分分析/多元線性回歸法對(duì)室內(nèi)降塵中Σ18PAHs的來源進(jìn)行解析，結(jié)果表明：室內(nèi)降塵Σ18PAHs濃度受室外和室內(nèi)環(huán)境因素的共同影響，其中交通排放

10、和燃煤排放對(duì)室內(nèi)降塵Σ18PAHs的影響較大；市縣住宅燃煤排放源主要來自室外，而農(nóng)村住宅室內(nèi)環(huán)境中存在直接的煤炭燃燒源，直接向室內(nèi)環(huán)境釋放一定含量的PAHs。對(duì)住宅室內(nèi)降塵Σ18PAHs的健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)結(jié)果表明：對(duì)皮膚接觸和吞食降塵而引起的終生致癌風(fēng)險(xiǎn)（ILCRs），兒童和成人的平均ILCRs均超過了10-7，遠(yuǎn)大于因呼吸攝入引起的致癌風(fēng)險(xiǎn)（平均ILCRs小于10-10）。總的來說，兒童對(duì)室內(nèi)降塵PAHs引發(fā)的總致癌風(fēng)險(xiǎn)率要高于成人，且蒙

11、特卡羅不確定性分析結(jié)果表明，兒童對(duì)室內(nèi)降塵Σ18PAHs污染物的暴露時(shí)間更為敏感。
　　第四部分，室內(nèi)降塵PAHs污染預(yù)警系統(tǒng)構(gòu)建及運(yùn)行示范。在前述室內(nèi)降塵PAHs污染預(yù)警系統(tǒng)構(gòu)建方法和理論研究基礎(chǔ)上，結(jié)合對(duì)18種代表性PAHs污染物研究獲得的基礎(chǔ)性數(shù)據(jù)與結(jié)論，以貴州省為示范地點(diǎn)，將所建立的PAHs預(yù)警理論和方法進(jìn)行了實(shí)踐應(yīng)用。建立了室內(nèi)降塵中PAHs指紋圖譜采集方法；構(gòu)建了貴州地區(qū)特征圖譜庫(kù)，獲得了市縣、鄉(xiāng)鎮(zhèn)和農(nóng)村住宅室內(nèi)降塵P