大氣污染源排放顆粒物組成、有害組分風(fēng)險評價及清單構(gòu)建研究.pdf

1、源排放顆粒物的組成是受體模型解析大氣顆粒物來源的基礎(chǔ)。對源排放顆粒物的組成了解越詳盡準確，大氣顆粒物來源的判斷結(jié)果就越準確可靠。目前國內(nèi)外源成分譜缺乏且陳舊，源特征標識組分等相關(guān)信息極度匱乏，尤其是受采樣條件的限制，現(xiàn)有的燃燒源成分譜大多不能代表其真實排放。當(dāng)前燃燒源排放有毒有害空氣污染物的環(huán)境影響已成為國內(nèi)外研究的熱點，而源排放清單不確定性的一個重要因素在于排放因子的不確定性，尤其是國內(nèi)相關(guān)研究多借鑒國外的排放因子，并不能反應(yīng)國內(nèi)的真

2、實排放水平。采用能真實反應(yīng)大氣顆粒物污染源排放顆粒物的采樣設(shè)備，對大氣主要污染源排放不同粒徑的顆粒物上化學(xué)組分的排放濃度、百分含量組成、標識組分、排放因子等進行研究具有重要的科學(xué)和現(xiàn)實意義。
　　 本文通過再懸浮采樣方法建立了土壤塵、道路塵和城市揚塵三種開放源排放TSP/PM10/PM2.5上載帶的無機組分和PAHs成分譜，比較不同粒徑顆粒上組分含量、成分譜組成、標識組分特征比值等之間的差異，為大氣顆粒物來源解析提供精準的基礎(chǔ)數(shù)

3、據(jù)，并對三種粒徑塵載帶重金屬和PAHs的來源的環(huán)境和人體健康風(fēng)險進行了評價；利用自行設(shè)計的二級稀釋通道采樣器建立了固定源排放PM10和PM2.5兩種粒徑載帶無機組分和PAHs成分譜和有害組分(碳組分、重金屬和PAHs)排放因子，比較了成分譜的差異、獲得了PAHs標識組分、更新和完善了PAHs特征比值及特征元素比值；利用二級稀釋通道采樣器和便攜式機動車尾氣采樣系統(tǒng)，通過發(fā)動機臺架實驗研究工況對輕型和重型柴油發(fā)動機排放顆粒物上化學(xué)組分的影響

4、，系統(tǒng)地研究了11工況下輕型/重型柴油發(fā)動機排放PM10/PM2.5載帶組分成分譜和排放因子，研究發(fā)動機運行參數(shù)對其排放顆粒上組分的影響；并通過道路隨車采樣，獲得了機動車在真實路況上行駛時排放PM10/PM2.5載帶無機組分和PAHs含量、成分譜組成和有害組分排放因子，并比較不同類型、不同運行時段、不同負載、不同燃料類型的機動車排放顆粒物上化學(xué)組分的差異；利用稀釋通道采樣器，系統(tǒng)地研究了家庭爐灶燃燒玉米秸稈、木材、蜂窩煤、塊煤排放PM1

5、0/PM2.5載帶無機組分和PAHs含量、成分譜組成和有害組分排放因子。本研究將國內(nèi)相關(guān)領(lǐng)域首次帶入到細顆粒水平；從源的角度分析了陰陽離子比值、NO3-/SO42-和OC/EC比值，這些工作可為大氣顆粒物酸緩沖能力分析、顆粒物來源解析、二次碳氣溶膠來源判斷等提供可靠源數(shù)據(jù)支撐，也將會帶動有關(guān)研究者重新審視這些領(lǐng)域的研究；并利用實測所得燃燒源排放PM2.5上有害組分的排放因子，結(jié)合能源統(tǒng)計年鑒、農(nóng)業(yè)統(tǒng)計年鑒等相關(guān)信息，建立我國2009-2

6、010年各燃燒源排放PM2.5中相應(yīng)組分的源排放清單，在國內(nèi)外首次將排放清單的研究深入到細顆粒組分層面。
　　 本文的主要結(jié)論為：(1)再懸浮采樣方法為當(dāng)前研究開放源排放顆粒物中不同粒徑顆?；瘜W(xué)組分的有效方法，稀釋通道采樣方法為獲得燃燒源排放粗細顆粒物中化學(xué)組分的有效方法，現(xiàn)有的稀釋通道采樣設(shè)備需要進一步完善和推廣，以滿足大氣顆粒物污染源監(jiān)測與表征的需要；(2)燃燒源排放PM2.5和PM10的質(zhì)量濃度在0.21-503.3 mg

7、/m3和0.41-869.2 mg/m3之間，室內(nèi)塊煤燃燒排放顆粒的質(zhì)量濃度最高；(3)燃燒源排放PM2.5和PM10中濃度較高的幾種組分通常為Al、Ca、Fe、Si、NO3-、SO42-、OC和EC等，不同類型的源排放顆粒物中這些組分的差異較大；(4)陰陽離子的當(dāng)量濃度比值分析表明大多數(shù)燃燒源排放的顆粒為酸性，除秸稈燃燒和柴油卡車排放顆粒物有時會表現(xiàn)為堿性；(5)燃燒源排放顆粒中NO3-/SO42-比值均小于1，OC/EC比值在多數(shù)情

8、況下也遠大于2。在大氣顆粒物來源解析中用NO3-/SO42-判斷機動車尾氣和固定燃燒源對于大氣顆粒物的影響的重要程度和用OC/EC大于2來判斷大氣二次氣溶膠存在時應(yīng)慎重；(6)不同類型燃燒源排放PM2.5和PM10中特征元素比值Cu/Sb、As/V、Ni/V、Zn/Pb和Zn/Cd的比值差異較大，在應(yīng)用于來源解析時，應(yīng)盡可能的采用某一地區(qū)的源排放數(shù)據(jù)，且需考慮到粒徑的差異；(7)分歧系數(shù)表明大多數(shù)燃燒源排放顆粒物的成分譜均存在差異，尤其

9、是針對細顆粒物；(8)不同類型燃燒源排放粗細顆粒中PAHs的質(zhì)量濃度變化范圍差異較大，優(yōu)勢組分含量、環(huán)數(shù)分布、組分百分含量組成、毒性、PAHs標識組分、特征比值等也隨源類型和顆粒粒徑的不同差異很大。在應(yīng)用于大氣顆粒物中PAHs來源解析判斷時，需盡可能的采用當(dāng)?shù)氐脑磁欧艛?shù)據(jù)，同時現(xiàn)有的PAHs源排放成分譜、排放因子、特征比值等也需要不斷完善和及時更新；(9)本研究得到了六種固定源、六種類型機動車、四種室內(nèi)燃料排放PM2.5和PM10兩種粒