金屬卟啉-醋酸鈷催化空氣氧化對(duì)二甲苯制備對(duì)苯二甲酸的研究.pdf

1、湖南大學(xué)碩士學(xué)位論文金屬卟啉/醋酸鈷催化空氣氧化對(duì)二甲苯制備對(duì)苯二甲酸的研究姓名：李帥申請(qǐng)學(xué)位級(jí)別：碩士專業(yè)：有機(jī)化學(xué)指導(dǎo)教師：郭燦城;劉強(qiáng)20080628金屬卟啉／醋酸鉆催化宅氣氮化對(duì)二甲苯制冬對(duì)苯二甲酸的研究A b s t r a c tT h e l i q u i d ·- p h a s e c a t a l y t i c o x i d a t i o n o fP ··x y l e n

2、e b y m o l e c u l a ro x y g e n i s a ni m p o r t a n t r e a c t i o n f o r t h e p r o d u c t i o n o f c o m m o d i t y c h e m i c a l s ．T h e t e r e p h a t h l i ca c i d ( T A ) ，o n e o f t h eo x i d a

3、t e p r o d u c t o fP ·x y l e n e ，i sa n i m p o r t a n tp o l y e s t e r r a wm a t e r i a l s ．T Ah a se x t e n s i v ei n d u s t r i a la p p l i c a t i o n ，s u c ha sP o l y e s t e rr e s i n ，p o l y

4、 e s t e rf i b e r s ，f i l m s ，i n s u l a t i n gp a i n t ，e n g i n e e r i n gp l a s t i c s ，p l a s t i c i z e r s ，f u e l i n t e r m e d i a t e s ，p o l y e s t e r c h i p ，p o u l t r yf e e d a d d i t

5、i v e ．T A i s a ni m p o r t a n ti n d u s t r i a l c h e m i c a l s ．I nr e c e n t y e a r s ，w i t hp o l y e s t e rb o t t l e sa n df i l m d e m a n dg r o w t h ．T h ed e m o n do fT Ag r e a t l yp r o m o t

6、 e dt h ep r o d u c t i o no fT A ．A tp r e s e n t ，t h e t r a d i t i o n a lP —x y l e n ec a t a l y t i co x i d a t i o nf o r p r e p a r i n gt h eP - T Aa n dt h eT A ，c o n f i n e db yt h ee n v i r o n m e

7、n ta n d e n e r g yc r i s i s ，b a d l y i n n e e d o fr e f o r m ．T h er e q u i r e m e n t so fd e v e l o p i n gg r e e no x i d a n tc a t a l y s t s y s t e mr e p l a c et h ee x i s t i n gp r o d u c t i o

8、 np r o c e s si si n c r e a s i n g l yu r g e n t ．T oi n v e s t i g a t et h es e l e c t i v ea e r o b i co x i d a t i o no fP - x y l e n et o t e r e p h t h a l i ca c i d ，t h e s i m p l e l I l e t a l l o

9、p o r p h y r i n s ／c o b a l t a c e t a t e c o m p l e x c a t a l y s t a r e i n t r o d u c e d t oc a t a l y z e P —x y l e n eu n d e rv a r i o u sc o n d i t i o n s i nt h ea b s e n c eo fa n ys o l v e n t

10、 ，b yu s i n go r t h o g o n a ld e s i g n a t i o n m e t h o d ，w e o b t a i n e d t h e o p t i m i z e dc o n d i t i o n o f a e r o b i co x i d a t i o n o f p - x y l e n e ．T h e c o n t e n t so f t h i sp a

11、 p e ra r ep r e s e n t e d a sf o l l o w s ：1 ． U n d e rt h ec o n d i t i o no fn o - s o l v e n t ，m e t a l l o p o r p h y r i n s ／c o b a l t a c e t a t e a s t h ec o m p l e x c a t a l y s t ， w e s t u d

12、i e d t h e a e r o b i c o x i d a t i o n o f P - x y l e n es y s t e m ．I n s p e c t e d t h e r u l e o f c a t a l y s t c o m p o s i t i o n ，m e t a l l o p o r p h y r i nc o n c e n t r a t i o n ，c o b a l t

13、s a l t c o n c e n t r a t i o n ，a sw e l la s t e m p r e t u r ea n dp r e s s u r ea f f e c to nt h eo x i d a t i o n o f p —x y l e n e ．2 ．B a s eo n t h e t e c h n i c p a r a m e t e rs i n g l e - f a c t o

14、r a n a l y s i s ，w e c o n f i r m e dt h eo p t i m i z e d c o n d i t i o n s ： m e t a l l O p O r p h y r i n c o n c e n t r a t i o n ，t h e r a t e o fm e t a n o p o r p h y r i n s ／c o b a l t a c e t a t e

15、，a i r p r e s s u r e ，t e m p r e t u r e ，t i m e ， a i r f l o wr a t e ．A n da c h i e v e t h er e a s o n a b l et e c h n i cp a r a m e t e r s c a l e ．3 ．B yu s i n g t h e o r t h o g o n a l d e s i g n a t

16、i o n m e t h o d ，t h e o x i d a t i o n s y s t e m w a so p t i m i z e d ，a n da n a l y s i z e dt h e r e s u l t su s i n g t h er a n g ea n a l y s i s ．W ea c h i e v e t h eo p t i m i z e dc o n d i t i o n

17、：m e t a l l o p o r p h y r i nc o n c e n t r a t i o n i s 4 p p m ，t h er a t e o fm e t a l l o p o r p h y r i n s ／c o b a l t a c e t a t e i s 6 0 ，t h e a i r p r e s s u r e i s O ．8 M P a ，t h et e m p r e t

18、u r e i s 1 8 0 ℃，t h er e a c t i o nt i m ei s4 ．5 h ，a i rf l o wr a t e i s 2 0 0 L ·h 一．4 ．C e r t i f i c a t i o nt e s t ：u n d e r t h eo p t i m i z e dc o n d i t i o n sw ea c h i e v e d ，w eg a i n e d