陸源大氣含氮物質(zhì)的傳輸與海域沉降.pdf

1、氮素對(duì)于海洋生態(tài)系統(tǒng)的物質(zhì)循環(huán)意義重大。許多陸源排放區(qū)靠近海岸，其釋放的大氣含氮污染物通過(guò)擴(kuò)散稀釋、化學(xué)轉(zhuǎn)化和長(zhǎng)距離傳輸，最終將沉降到開(kāi)闊的海洋表面。為了了解陸源大氣含氮物質(zhì)對(duì)中國(guó)東部海域大氣物質(zhì)含量的影響以及氮素輸入的貢獻(xiàn)，本文采用外場(chǎng)定點(diǎn)觀測(cè)和區(qū)域數(shù)值模擬相結(jié)合的手段，調(diào)查了典型海域大氣污染特征和氮沉降通量，進(jìn)一步研究了區(qū)域大氣含氮物質(zhì)的長(zhǎng)距離輸送通量、濃度和沉降通量的時(shí)空分布規(guī)律。主要研究?jī)?nèi)容和結(jié)果如下。 首先，結(jié)合外場(chǎng)觀

2、測(cè)資料和污染過(guò)程模擬結(jié)果，對(duì)典型海域大氣污染特征、粒徑分布、污染物來(lái)源和氮沉降通量的研究表明：2006年5月至6月觀測(cè)試驗(yàn)期間，大氣含氮?dú)馊苣z水溶性離子NO3-和NH4+的平均濃度分別為10.4μg/m3和5.1μg/m3，觀測(cè)期間其峰值分別達(dá)到了38.5μg/m3和20.8μg/m3；粒徑分布顯示，NO3-和NH4+存在明顯的細(xì)顆粒態(tài)向粗顆粒態(tài)轉(zhuǎn)移，通過(guò)離子存在形式和海鹽貢獻(xiàn)分析表明，是其氣體前體物在高濕度條件下與礦塵氣溶膠和海鹽氣溶

3、膠發(fā)生復(fù)相反應(yīng)的結(jié)果；梯度法觀測(cè)氮沉降的結(jié)果顯示，NO3-和NH4+的干沉降速率分別為1.23 cm/s和1.15 cm/s，總的氮沉降通量中，N-NH4+貢獻(xiàn)了70％左右；源解析表明，海洋大氣含氮?dú)馊苣z濃度的變化直接受不同方向氣流的影響，高濃度污染日是由于持續(xù)的陸源污染物送輸和特殊的海洋天氣條件共同造成的。 其次，利用區(qū)域氣象模式(MM5)和區(qū)域化學(xué)傳輸模式(CMAQ)詳細(xì)研究了2004年1、4、7和10月四個(gè)典型月大氣含氮物

4、質(zhì)的輸送通量特征，以及區(qū)域海洋大氣含氮物質(zhì)濃度的時(shí)空分布，結(jié)果表明：冬季1月份氣象條件最有利于污染物質(zhì)從中國(guó)大陸向海洋的傳輸，一次污染物氮氧化物的水平輸送通量高值區(qū)主要集中在排放通量較高的長(zhǎng)三角一帶，NH3的水平輸送通量的高值區(qū)集中在華東地區(qū)的北部，而二次污染物HNO3、NO3-和NH4+的輸送通量的高值區(qū)范圍分布較廣，且在一定范圍內(nèi)隨著高度的增加輸送通量增加；隨著離岸距離越遠(yuǎn)，緯向輸送通量越小，離岸50 km至100 km之間變化最大

5、，200 km處輸送通量分布趨于均勻；季節(jié)對(duì)比發(fā)現(xiàn)，7月份物質(zhì)的緯向輸送可以達(dá)到較高的高度，平均比1月份抬升1000米；受上游輸送通量的直接影響，海域大氣含氮物質(zhì)的濃度分布呈明顯的季節(jié)變化。1月份濃度較高，局部地區(qū)的NOx月均濃度達(dá)到了15-100 n molm-3，NH3的月均濃度達(dá)到60-500 n mol/m3。而NO3-和NH4+的月均濃度也達(dá)到了80n mol/m3和200 n mol/m3，且黃海海域含氮物質(zhì)濃度較高，而東部

6、海域東南地區(qū)相對(duì)較?。粷舛确植急砻?，以(NH4)2SO4形式存在的銨根在各個(gè)季節(jié)都能輸送到較遠(yuǎn)的海域，而NH4NO3的輸送主要集中在近海海域。 第三，海表動(dòng)態(tài)粗糙度方案對(duì)大氣干沉降影響的敏感性分析表明，海表粗糙度對(duì)NH3和HNO3氣體干沉積速率的影響最明顯，區(qū)域平均結(jié)果顯示，海表粗糙度的變化范圍位于0.01-0.03 cm時(shí)，湍流層阻力Ra降低了10％以上，而粘附層阻力Rb下降了大約5％左右，對(duì)干沉降速率的改變范圍在5％-19％

7、；整個(gè)海域統(tǒng)計(jì)來(lái)看，模擬得到的HNO3的干沉積速率在1月、4月、7月和10月分別為0.51 cm/s、0.58 cm/s、0.65 cm/s和0.79 cm/s。NH3的干沉積速率與HNO3接近。 最后，利用改進(jìn)了沉降模塊的區(qū)域模式研究了2004年區(qū)域大氣氮沉降通量的時(shí)空分布規(guī)律及其對(duì)海洋生態(tài)系統(tǒng)初級(jí)生產(chǎn)力的潛在貢獻(xiàn)：與大氣含氮物質(zhì)輸送通量場(chǎng)和濃度場(chǎng)相對(duì)應(yīng)，1月份東部海域大氣氮沉降量最大，為7.4萬(wàn)噸。整個(gè)東部海域的年氮沉降量為

8、49.8萬(wàn)噸，大氣干沉降約占20％，但大氣干濕比例隨著離岸距離有明顯的梯度變化，部分近海海域大氣干沉降約占總沉降的70％以上；各組分中，N-NH4+貢獻(xiàn)最大，占總沉降的60％以上；不同區(qū)域源排放對(duì)東部海域大氣氮沉降的貢獻(xiàn)率研究表明，華東以外區(qū)域的貢獻(xiàn)占44％，而華東內(nèi)的臨海長(zhǎng)三角地區(qū)的貢獻(xiàn)也占了44％左右。不同海域大氣氮沉降統(tǒng)計(jì)顯示，大氣沉降和陸源氨氮輸入是可比的，在氨氮輸入中占39％-88％不等。東部海域全年氮沉降量換算成海洋初級(jí)生產(chǎn)