青島及中國(guó)近海大氣沉降中無(wú)機(jī)氮組分的研究.pdf

1、大氣沉降是許多海洋和陸地生態(tài)系統(tǒng)的主要氮源之一，研究青島近海大氣氮沉降對(duì)于了解大氣氮對(duì)黃海海域的輸入及其對(duì)海洋初級(jí)生產(chǎn)的影響具有重要意義。本論文采集了青島2004年12月～2006年08月的大氣氣溶膠樣品、2004年8月～2006年8月的濕沉降樣品，中國(guó)近海(南、黃海、千里巖島)的氣溶膠(TSP和分級(jí)樣品)以及濕沉降樣品，并運(yùn)用離子色譜法分析了大氣干濕沉降中無(wú)機(jī)氮(硝酸鹽、亞硝酸鹽、銨氮)組分的含量，初步探討了青島及中國(guó)近海大氣干濕沉降

2、中無(wú)機(jī)氮的季節(jié)和空間分布規(guī)律以及顆粒態(tài)無(wú)機(jī)氮組分的粒徑分布。 對(duì)青島八關(guān)山大氣中TSP的連續(xù)觀測(cè)結(jié)果表明：大氣顆粒物濃度的季節(jié)分布特征為冬、春季較高，秋季次之，夏季濃度最低；硝酸鹽和銨鹽呈現(xiàn)出與顆粒物相似的變化趨勢(shì)。沙塵天氣青島大氣氣溶膠中無(wú)機(jī)氮組分及TSP的濃度都有一定的增加。青島地區(qū)氣溶膠中NO<,3><'->與NOx含量成明顯的正相關(guān)。 青島大氣顆粒物隨粒徑呈現(xiàn)明顯雙峰分布，最高峰值出現(xiàn)于積聚模態(tài)，次峰值出現(xiàn)于

3、粗模態(tài)，且尤以三月沙塵期間的粗模態(tài)峰值最為明顯：NH<,4><'+>-N呈現(xiàn)明顯的單峰分布，峰值出現(xiàn)在積聚模態(tài)；NO<,3><'->-N的分布略微復(fù)雜，夏、春季節(jié)，呈現(xiàn)雙峰分布，而秋冬季節(jié)呈現(xiàn)單峰分布，最高峰值均出現(xiàn)在積聚模態(tài)。春季沙塵、浮塵天氣期間及之后的幾天顆粒物、硝酸鹽、亞硝酸鹽在多數(shù)粒徑段都有不同程度的增加，而銨鹽除在0.43～0.65μm粒徑段有增加外，其余粒徑段沒(méi)有明顯的增加。 青島采集到的濕沉降樣品中氨氮是無(wú)機(jī)氮

4、中最重要的貢獻(xiàn)者，其次為硝酸鹽氮，亞硝酸鹽含量最低；就季節(jié)變化而言，青島降水中NO<,3><'->-N和NH<,4><'->-N呈現(xiàn)出一致的變化趨勢(shì)，夏季最低，冬季最高，并且雨水中無(wú)機(jī)氮離子的濃度與降雨量成反比。 海上的干濕沉降樣品中TSP樣品顆粒物與無(wú)機(jī)氮總體分布規(guī)律趨勢(shì)黃海濃度高于南海，受沙塵天氣影響黃海春季要高于夏季。對(duì)于氣溶膠中無(wú)機(jī)氮組分的粒徑分布而言，NO<,3><'->-N多數(shù)呈現(xiàn)雙峰分布，NH<,4><'->-N

5、主要分布于1.1μm以下的細(xì)粒子范圍內(nèi)。非沙塵天氣條件下，春季硝氮在細(xì)粒子段的峰值出現(xiàn)于0.43～0.65μm粒徑段上，沙塵天氣條件下，黃海大氣顆粒物中硝氮粒徑分布的最高峰值移到了1.1～2.1μm和2.1～3.3μm處，對(duì)銨鹽粒徑分布的影響相對(duì)較小。黃海夏季顆粒物在細(xì)粒子段的含量明顯減小，粗粒子段的含量上升，硝酸鹽氮的粒徑分布的最高峰值出現(xiàn)在粗粒子段，銨鹽在細(xì)粒子粒徑段上的含量比春季也有所減少。 2006年千里巖島干濕沉降樣品中顆粒物

6、與無(wú)機(jī)氮總體分布規(guī)律春季大于夏季航次。千里巖春季大氣顆粒物和硝酸鹽氮呈現(xiàn)明顯的雙峰分布；銨氮呈現(xiàn)單峰分布。夏季顆粒物在粗粒子段的峰值明顯上升，硝酸鹽氮呈現(xiàn)單峰分布，峰值出現(xiàn)在粗粒子段，在0.43～0.65μm范圍內(nèi)的NO<,3>-N出現(xiàn)了極低值，銨鹽仍主要分小于1.1μm的細(xì)粒子上。 另外，對(duì)三個(gè)采樣區(qū)域進(jìn)行比較發(fā)現(xiàn)：大氣顆粒物的濃度為青島>千里巖≈黃海，而氣溶膠中NO<,3>-N和NH<'+><,4>-N的濃度均為青島>黃海

7、>千里巖．春季青島八關(guān)山顆粒物粗模態(tài)峰值比黃海明顯；夏季顆粒物在粗粒子模態(tài)的峰值則是千里巖最為明顯。夏季千里巖島硝酸鹽氮與黃海的分布規(guī)律相似，最高峰值均出現(xiàn)在粗粒子模態(tài)，而青島樣品最高峰值出現(xiàn)在細(xì)粒子模態(tài)；氨氮的粒徑分布，在三個(gè)采樣區(qū)域內(nèi)基本一致，呈現(xiàn)單峰分布，由于NH<,3>的來(lái)源不同，細(xì)粒徑段氨氮的含量為青島>千里巖>黃海。三區(qū)域濕沉降樣品中硝酸鹽氮占總無(wú)機(jī)氮的比例較干沉降要高。 亞硝酸鹽氮由于性質(zhì)不穩(wěn)定，其在干濕沉降中的