污泥厭氧消化過程中砷的形態(tài)轉化及其微生物作用機理.pdf

1、砷(As)被認定為“已知的人類致癌物質”，其在不同環(huán)境介質中的生物地球化學過程成為當前科學研究熱點之一。在各生態(tài)系統(tǒng)中砷的毒性和生物有效性不僅取決于其含量，更取決于砷的形態(tài)和轉化。砷廣泛存在于污泥中，對環(huán)境構成了潛在的威脅。厭氧消化作為一個穩(wěn)定的生物化學轉化過程，是實現(xiàn)污泥資源化、減量化和無害化處理的有效方式。污泥中的砷在厭氧消化過程中形態(tài)不斷發(fā)生變化，因此，研究污泥厭氧消化過程中的砷形態(tài)轉化具有十分重要的現(xiàn)實意義。微生物可以直接或間接

2、調控砷存在的賦存形態(tài)和價態(tài)影響其遷移轉化，在砷的生物地球化學循環(huán)中有著重要的作用。目前針對污泥厭氧消化過程中砷的研究主要集中在污泥中砷的存在形態(tài)和生物有效性等方面，而污泥厭氧消化過程中砷的氧化、還原、甲基化轉化規(guī)律與機制相關研究較少。
　　本文在分析實際厭氧消化工程處理前后污泥中砷的形態(tài)變化的基礎上，開展實驗室模擬厭氧消化實驗，對比研究污泥厭氧消化處理過程中的砷轉化過程，并利用Real-time PCR和微生物測序技術等分析厭氧消

3、化過程中功能基因和微生物群落的變化探討厭氧消化過程中砷的形態(tài)轉化與機制，為污泥中砷的生物去除以及污泥處理處置提供理論依據(jù)。得到的主要研究結果如下:
　　(1)實際厭氧消化工程處理后，污泥中的四種砷形態(tài):As(Ⅲ)，As(Ⅴ)，DMA，MMA均發(fā)生了變化，As(Ⅴ)始終占主導地位（占比41.73-74.27％），厭氧消化之后As(Ⅲ)的占比減少了8.92-19.57％，一甲基砷MMA明顯的增多。
　　(2)模擬連續(xù)厭氧消化處理

4、后，污泥中As(Ⅲ)隨著厭氧消化的時間逐漸減少，相對減少了26.42％。而As(Ⅴ)隨著時間略微上升，厭氧消化后相對增加了16.85％。MMA和DMA并不是呈緩慢趨勢變化的，MMA在厭氧消化的第3天時才被檢出。由于不同來源的污泥性質及其中砷含量和形態(tài)不同，與實際厭氧消化工程中檢測到的有所不同，但污泥中的砷都表現(xiàn)出厭氧消化后As(Ⅲ)減少，As(Ⅴ)增加，MMA顯著增加的變化趨勢。
　　(3)厭氧消化污泥中都檢測出了砷甲基化基因ar

5、sM等功能基因。實際厭氧消化污泥中arsM基因豐度在厭氧消化前后變化顯著，厭氧消化后的arsM基因拷貝數(shù)約為厭氧消化前的三倍左右;模擬連續(xù)厭氧消化處理中，arsM基因在四種砷相關基因中也占主導地位。
　　(4)基于16S rRNA測序研究了厭氧消化后污泥微生物群落結構變化，通過微生物Alpha多樣性分析，Chao1指數(shù)、ACE指數(shù)和Shannon指數(shù)在厭氧消化后都有所降低，表明厭氧消化后污泥中物種豐富度的降低，厭氧消化改變了污泥中

6、微生物的群落結構與多樣性。在此基礎上，對其中可能與砷甲基化基因相關的OTU微生物進行比對分析，篩選出47條16S OTU與已報道的砷甲基化微生物序列相似度超過96％。經(jīng)分析表明，厭氧消化后，廣古菌門（Euryarchaeota）的甲烷八疊球菌（Methanosarcinales）占有的細菌總比例增加到了8.06-10.90‰，綠彎菌門（Chloroflexi）的厭氧繩菌(Anaerolineales)在厭氧消化后占有的總比例也增加了3.

7、50-3.59‰，表明這兩種菌類可能在污泥厭氧消化過程中對砷的甲基化起到重要作用，可能是砷甲基化的功能微生物，需要進一步分析驗證。
　　(5)厭氧消化抑制實驗中，與空白常規(guī)厭氧消化實驗對比，添加抑制劑的厭氧消化試驗中砷幾乎都以As(Ⅲ)的形式存在，沒有明顯發(fā)生砷的甲基化轉化，而常規(guī)厭氧消化中隨著時間的推移，As(Ⅲ)減少，As(Ⅴ)增加，甲基砷大量增加，從而間接證實了厭氧消化促進了污泥中砷的甲基化轉化。
　　總之，本文初步探