碳化硅納米顆粒的制備、發(fā)光性質(zhì)及相變的研究.pdf

1、碳化硅(SiC)作為第三代半導(dǎo)體核心材料之一，由于具有優(yōu)越的物理和機(jī)械性能，使得它在高溫、高頻和高功率電子器件領(lǐng)域有良好的應(yīng)用前景。作為寬帶隙半導(dǎo)體，SiC具有超過(guò)250種晶體結(jié)構(gòu)，可用它們制作藍(lán)、綠和紫外光發(fā)光器件和光探測(cè)器件。另外，SiC還具有良好的生物相容性，這使其在生物醫(yī)學(xué)領(lǐng)域具有廣泛應(yīng)用。SiC是間接帶隙半導(dǎo)體，發(fā)光效率低，限制了它在光電領(lǐng)域的應(yīng)用。然而研究發(fā)現(xiàn)當(dāng)SiC晶體尺寸減小到幾個(gè)或幾十納米時(shí)，由于存在量子限制效應(yīng)，其發(fā)

2、光強(qiáng)度會(huì)顯著提高，表現(xiàn)出強(qiáng)烈的黃至藍(lán)光波段的光致發(fā)光，使其在生物成像和固體照明方面有良好的應(yīng)用前景。SiC量子點(diǎn)的發(fā)光機(jī)制比較復(fù)雜，存在本征發(fā)光和不同缺陷的發(fā)光。另外，人們對(duì)不同SiC晶體類型間的相變過(guò)程也不清楚。我們采用化學(xué)腐蝕和電化學(xué)腐蝕的方法制備SiC納米顆粒，研究不同尺寸的SiC納米顆粒的發(fā)光機(jī)制及其在常溫常壓下的相變過(guò)程。通過(guò)在高溫高壓下減小顆粒尺寸的方法制備出平均尺寸為7(A)的SiC納米團(tuán)簇，研究了它們的電子結(jié)構(gòu)、光吸收和

3、光發(fā)射性質(zhì)。通過(guò)利用SiC量子點(diǎn)與Ag納米顆粒共振能量轉(zhuǎn)移導(dǎo)致的SiC量子點(diǎn)的藍(lán)光發(fā)射猝滅，我們觀測(cè)到6H-SiC的量子限制效應(yīng)發(fā)光。
　　分別采用化學(xué)腐蝕和電化學(xué)腐蝕制備出不同尺寸的SiC納米顆粒。通過(guò)透射電鏡和光譜表征，證實(shí)了在常溫常壓下SiC量子點(diǎn)能夠發(fā)生從六角到立方結(jié)構(gòu)的相變。研究發(fā)現(xiàn)量子限制效應(yīng)發(fā)光和缺陷發(fā)光在不同SiC量子點(diǎn)中發(fā)揮了不同的作用。對(duì)于較大尺寸的SiC量子點(diǎn)，量子限制效應(yīng)發(fā)光占主導(dǎo)作用;對(duì)于較小尺寸的SiC

4、量子點(diǎn)，表面缺陷發(fā)光占主導(dǎo)作用。另外，我們還觀測(cè)到在光吸收過(guò)程中伴隨的多聲子發(fā)射和吸收現(xiàn)象，這驗(yàn)證了SiC量子點(diǎn)具有間接帶隙。
　　利用分兩步減小顆粒尺寸的方法，制得平均尺寸為7(A)的SiC納米團(tuán)簇，并對(duì)其電子結(jié)構(gòu)和光吸收/發(fā)射性質(zhì)進(jìn)行了研究。通過(guò)分析SiC納米顆粒的光致發(fā)光和光吸收性質(zhì)，揭示了SiC納米團(tuán)簇發(fā)光的物理機(jī)制。結(jié)果表明SiC納米團(tuán)簇表現(xiàn)出與間接帶隙半導(dǎo)體相類似的性質(zhì)，并且發(fā)現(xiàn)SiC納米團(tuán)簇的發(fā)光主要來(lái)自于兩種與氧相

5、關(guān)的表面缺陷。給出了SiC納米顆粒能隙對(duì)尺寸的依賴關(guān)系，發(fā)現(xiàn)能隙隨尺寸減小的增長(zhǎng)速率小于密度泛函理論預(yù)測(cè)的值。
　　研究SiC量子點(diǎn)和Ag納米顆粒耦合系統(tǒng)的發(fā)光性質(zhì)，實(shí)驗(yàn)結(jié)果和理論計(jì)算表明SiC量子點(diǎn)的電子-空穴對(duì)與Ag納米顆粒的局域表面等離激元之間存在較強(qiáng)的耦合。通過(guò)Ag納米顆粒選擇性猝滅先前較強(qiáng)的藍(lán)光發(fā)射，從而觀測(cè)到6H-SiC量子點(diǎn)的量子限制效應(yīng)發(fā)光。結(jié)果表明SiC量子點(diǎn)的藍(lán)光發(fā)射譜與Ag納米顆粒表面等離激元吸收譜間具有較高