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文檔簡介
1、以半導(dǎo)體材料為光催化劑,在太陽光誘導(dǎo)下進行光催化水分解反應(yīng)被認為是一種將太陽能轉(zhuǎn)化為氫能源的有效途徑,可以有效解決當(dāng)今能源短缺問題。在諸多光催化劑當(dāng)中,有機半導(dǎo)體石墨相氮化碳(g-C3N4)具有良好的熱穩(wěn)定性和化學(xué)穩(wěn)定性、可吸收可見光、有合適的導(dǎo)帶和價帶位置,近年來被廣泛研究。但是g-C3N4只能吸收波長小于450nm的部分光,太陽能利用率仍不足;其光生電子–空穴對較高的復(fù)合率導(dǎo)致其量子效率也很低。這兩方面的缺點使g-C3N4在光催化領(lǐng)
2、域的應(yīng)用受到嚴重限制。為了克服上述缺點,增強g-C3N4的可見光光催化制氫效率,本論文主要圍繞g-C3N4的助催化劑修飾改性,制備了一系列貴金屬/g-C3N4復(fù)合材料,并對其物理化學(xué)性質(zhì)和光催化機理進行了詳細的研究。
第一,通過簡單的光沉積法制備出由Au和PtO兩種助催化劑共同負載的g-C3N4基復(fù)合光催化劑并在可見光照射下光催化分解水制氫。該Au-PtO/g-C3N4光催化劑的光吸收顯著增強并表現(xiàn)出比單一助催化劑修飾的PtO
3、/g-C3N4、Au/g-C3N4更好的光催化產(chǎn)氫活性。另外,通過比較Au和PtO不同負載比例下的光催化性能發(fā)現(xiàn)當(dāng)Au和Pt的質(zhì)量比為4:6時光催化活性達到最高。這項工作表明,PtO納米顆粒能降低產(chǎn)氫過電勢并有效降低光生電子空穴的復(fù)合率,且氧化態(tài)的Pt能抑制氫氣氧化逆反應(yīng)的發(fā)生。在Au納米顆粒同時存在的情況下,其表面等離子體共振效應(yīng)(SPR)能產(chǎn)生局部電場進一步促進光生載流子的轉(zhuǎn)移。因此,Au/PtO雙金屬助催化劑之間的協(xié)同效應(yīng)對g-C
4、3N4光催化性能的提高起著決定性作用。
第二,采用靜電吸附-沉積法將立方體、八面體和無規(guī)則球形的三種Pt納米晶非原位沉積于g-C3N4基體上用于可見光光催化制氫。三種不同形狀的Pt具有10nm左右的相近尺寸但表面暴露不同晶面。實驗證明,貴金屬Pt納米顆粒負載g-C3N4的光催化產(chǎn)氫活性受Pt助催化劑形貌的影響,三種復(fù)合材料的光催化性能順序為:立方體Pt/g-C3N4<八面體Pt/g-C3N4<無規(guī)則球形Pt/g-C3N4。這種
5、受形貌影響的光催化活性與Pt納米晶體不同暴露晶面的表面原子結(jié)構(gòu)有關(guān),并進一步影響到光催化反應(yīng)的活性位點和吸附作用。立方體的Pt表面暴露(001)晶面而八面體的Pt表面暴露(111)晶面,所以八面體Pt表面具有更多數(shù)量的具有不飽和配位的邊角原子,從而具有更多的光催化活性位點。另外,通過計算水分子在Pt(100)晶面和Pt(111)晶面的吸附能得出水分子更傾向于吸附在(111) 面上發(fā)生產(chǎn)氫還原反應(yīng)。因此,我們可以通過控制助催化劑
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