類石墨相氮化碳的制備及其光催化性能研究.pdf

1、日益嚴(yán)峻的水污染問題，引起了人們的廣泛關(guān)注。目前廣泛使用的水污染處理技術(shù)主要有物理-化學(xué)吸附法、生物降解法、高級(jí)氧化技術(shù)等。近年來，光催化技術(shù)因其以耗能低、操作簡(jiǎn)便等優(yōu)點(diǎn)被用于處理有機(jī)污染物廢水，并且成為備受青睞和最具前景的水污染處理技術(shù)。類石墨相氮化碳（g-C3N4）由于其獨(dú)特的電子和能帶結(jié)構(gòu)、易于調(diào)控的性能、具有一定的可見光吸收性能等優(yōu)點(diǎn)，而被廣泛應(yīng)用于光催化降解有機(jī)污染物。但是，由于比表面積小、光生電子和空穴容易復(fù)合等缺點(diǎn)致使g-

2、C3N4的光催化效率低，制約了其推廣和應(yīng)用。因此，本學(xué)位論文以印染廢水中普遍存在的羅丹明B（RhB）為模擬污染物，重點(diǎn)研究 g-C3N4的制備、改性及其可見光催化降解有機(jī)污染物的性能，主要內(nèi)容如下：
　?。?）以硫脲作為前驅(qū)體，通過多步程序控溫的熱聚合法制備 g-C3N4（CNT），采用一系列手段對(duì)其進(jìn)行表征，并用于可見光催化降解羅丹明B。對(duì)制備過程中的升溫方式進(jìn)行了優(yōu)化，采用三步控溫法在硫脲相轉(zhuǎn)變溫度260℃和426℃各保溫1

3、h，550℃保溫4 h，所制得的CNT-550-3 step為疏松層狀堆疊的塊狀顆粒，其光催化降解RhB的反應(yīng)速率常數(shù)相比于常規(guī)法所制的CNT-550-1 step提高了3倍。實(shí)驗(yàn)結(jié)果發(fā)現(xiàn)，提高控溫步數(shù)，所制 CNT的層狀結(jié)構(gòu)變得更疏松、比表面積增大、光生電子和空穴的復(fù)合被有效地抑制，從而進(jìn)一步提高了CNT的光催化性能。自由基捕獲試驗(yàn)表明CNT光催化反應(yīng)的主要活性物種為超氧根自由基和空穴。
　　（2）制備了三聚氰胺-硫脲復(fù)合物（M

4、T），將其作為前驅(qū)體，通過高溫?zé)峤夥ㄖ苽涑?g-C3N4納米片（CNMT），對(duì)所制 g-C3N4的組成、結(jié)構(gòu)、形貌和光學(xué)性質(zhì)進(jìn)行了表征，并通過可見光催化降解羅丹明B來評(píng)價(jià)g-C3N4的光催化性能。對(duì)CNMT的制備條件進(jìn)行了優(yōu)化：煅燒溫度為600℃，熱縮聚時(shí)間為4 h，復(fù)合前驅(qū)體中硫脲的摩爾百分含量為71％。在可見光照射下，CNMT-71%能在90 min內(nèi)將0.5 mmol L-1 RhB完全降解，其光催化活性相比于塊狀g-C3N4提高