硅碳納米復合電極材料的制備及其電化學性能.pdf

1、由于新型電動汽車和移動電子設備的興起，商用的鋰離子電池滿足不了人們越來越高的能量密度要求，開發(fā)下一代鋰離子電池迫在眉睫。電極材料是影響電池能量密度的關鍵因素，對于負極而言，商用鋰離子電池所使用的石墨負極由于理論比容量較低等問題（372mA h g–1），難以滿足高速發(fā)展的鋰電行業(yè)。
　　硅作為下一代鋰離子電池的負極材料，具有很高的理論比容量（4200mA h g–1），并且有低電位和無污染的優(yōu)點，引起學術(shù)界和產(chǎn)業(yè)界的極大關注。然而

2、，硅基負極材料存在較大的體積效應（>300％），導致其可逆容量迅速衰減，距離大規(guī)模商業(yè)使用仍有一定的距離。本論文主要研究硅碳納米復合負極材料的制備及其電化學性能。研究微米Si顆粒和納米Si顆粒的循環(huán)穩(wěn)定性提高的方法，取得了良好的效果。另外，本論文提出以球磨法制備非晶Si/C納米復合物，顯示出良好的鈉離子電池電化學儲鈉性能。本論文主要研究內(nèi)容與結(jié)果如下：
　　（1）結(jié)合還原氧化石墨烯的柔性和自支撐的特點，選用商業(yè)化的微米級Si顆粒作

3、為Si源，發(fā)展了低成本法制備了Si/GO納米復合薄膜。同時，引入PMMA作為造孔劑，在所制得的納米復合薄膜中引入納米孔，有利于緩解微米級Si顆粒在充放電過程中的體積變化。在Ar/H2氣氛下進行熱處理，同時實現(xiàn)PMMA的分解和GO的還原，最終獲得了Si/rGO多孔復合薄膜。研究發(fā)現(xiàn)，所制得m-Si/rGO多孔薄膜的循環(huán)穩(wěn)定性得到了提高，在充放電循環(huán)200圈后可逆容量保持在1000mA h g–1以上。
　　（2）以原位生成的Fe3O

4、4納米顆粒為模板，制備了core-shell結(jié)構(gòu)的Si/C復合電極材料。Fe3O4納米顆?？纱呋纸獾蜐舛鹊囊胰玻–2H2）氣體，解決了低濃度的C2H2氣體難以直接在Si顆粒表面沉積碳的問題。此外，F(xiàn)e3O4納米顆粒易于去除，提高了實驗的可操作性。通過對Fe/Si比例、C2H2反應時間和C2H2分解溫度等反應條件的優(yōu)化，成功制備了core-shell結(jié)構(gòu)的Si/C復合電極材料。作為鋰離子電池負極，所制得的Si/C復合電極材料顯示出優(yōu)異的

5、電化學性能，在200mA g–1電流密度下，充放電100次后比容量穩(wěn)定在1000mA h g–1。然而，在同樣測試條件下，由純Si顆粒組裝的電極比容量快速衰減至700mA h g–1以下。該研究工作提出了一種新型的具有雙功能的催化劑與模板，為設計Si/C空心復合納米結(jié)構(gòu)提供了一個新的研究思路。
　?。?）以商業(yè)Si和石墨顆粒為原料，通過簡單的球磨方法制備Si/C復合物，研究了Si/C復合材料的儲鈉特性。通過調(diào)控復合材料的結(jié)晶度與顆